【摘 要】
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在众多的嵌钠材料中,层状过渡金属氧化物(NaxTMO2)具有理论容量高、结构简单、易于合成等优点,被认为是最具发展前景的正极材料之一。然而,该类材料仍存在着电化学过程中的不可逆相变、空气中储存不稳定及界面稳定性差等问题,严重制约了钠离子电池商业化的进程。针对层状材料的这些不足,本文通过结构/组分设计、阳离子取代等方法对NaxTMO2正极材料的制备及改性进行研究,主要内容如下:以 CH3COONa、
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在众多的嵌钠材料中,层状过渡金属氧化物(NaxTMO2)具有理论容量高、结构简单、易于合成等优点,被认为是最具发展前景的正极材料之一。然而,该类材料仍存在着电化学过程中的不可逆相变、空气中储存不稳定及界面稳定性差等问题,严重制约了钠离子电池商业化的进程。针对层状材料的这些不足,本文通过结构/组分设计、阳离子取代等方法对NaxTMO2正极材料的制备及改性进行研究,主要内容如下:以 CH3COONa、Ni(CH3COO)2·4H2O、Mn(CH3COO)2·4H2O 和 C12H22O11 为原料,研究了 Na0.9-xNi0.45Mn0.55O2(x=0、0.02、0.04和0.08)正极材料的结构及电化学性能差异。研究发现,O3/P2双相Na0.88Ni0.45Mn0.55O2复合材料在2.0-4.0 V电压区间,0.05 C倍率下具有127.7 mAh·g-1的首次放电比容量,1C循环250圈后的容量保持率为71.1%,10 C(1.5 A·g-1)大倍率下的放电比容量为75.9 mAh·g-1,循环1000圈后的容量保持率高达72.4%。X射线衍射(XRD)及精修、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等结果揭示了 Na0.88Ni0.45Mn0.55O2样品的结构是由11.6%的P2相与88.4%的O3相共生组成。O3相提供正极材料的高比容量;而少量的P2相可以抑制Na0.9Ni0.45Mn0.55O2材料在充放电过程中的结构衰退,降低表面阻抗,从而增强正极材料在循环过程中的结构稳定性。由于双相结构不能抑制材料在充放电过程中的不可逆相变,而溶胶凝胶法合成的材料存在比表面积大、易团聚等问题,限制了 NaxTMO2质量能量密度的发挥。本文以C16H36O4Ti、Na2CO3和球形Ni0.5Co0.2Mn0.3(OH)2为原料,研究了不同Ti取代量对Na[Ni0.5Co0.2Mn0.3]1-xTixO2(x=0、0.15、0.2、0.25 和 0.3)材料结构及电化学性能的影响。研究发现,Na[Ni0.5Co0.2Mn0.3]0.8Ti0.2O2样品在2.0-4.0 V电压区间,0.05 C下电池的首次放电比容量高达146.6 mAh.g-1,在5 C和10 C大倍率下的放电比容量仍有81.2 mAh·g-1、62.7 mAh.g-1。进一步研究表明,Na[Ni0.5Co0.2Mn0.3]0.7Ti0.3O2样品在 1 C 倍率下,循环 200圈后的容量保持率高达79.3%,空气中储存20天后材料仍维持原有的晶体结构。结构分析证明了 Ti取代能抑制NaNi0.5Co0.2Mn0.3O2样品中NiO和Na2CO3相的形成,进而获得物相单一、结晶度高的球形层状03型材料。循环伏安(CV)及空气稳定性研究证明Ti取代能抑制材料在充放电过程中的相变,提高氧化还原电位,增强材料的结构稳定性。
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