基于新疆红沙泉煤及其微生物溶解液相产物的碳点制备与性能研究

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碳点(Carbon dots,CDs)——一种新兴的零维荧光碳纳米材料,因其出色的光学性能、低毒性、生物相容性以及低成本易制备等特点,而被广泛应用在生物医学、储能、化学传感等领域。CDs的高稳定性、快速响应等特点使得其在化学传感等方面的应用表现出优异的潜力。本文选择低阶煤及其微生物溶解液相产物为碳源,采用简单方便的制备方法合成了一系列CDs,并对其组成结构和光学性能进行分析研究,进一步探索了其在pH和温度传感领域的应用。主要研究内容如下:(1)以新疆红沙泉煤为碳源合成C-CDs以新疆红沙泉煤为碳源,选择DMF为反应溶剂,采用溶剂热法,成功制备了荧光量子产率为19.1%的蓝绿色发光的煤基碳点(C-CDs)。并且探究了反应条件对所得C-CDs荧光性能的影响。对C-CDs的表面状态进行分析,结果表明C-CDs表面含有丰富的氮、氧官能团。C-CDs溶液在20至95℃的加热过程中表现出良好的温度响应荧光特性,其荧光强度与溶液温度呈良好的线性相关性(R2=0.993)。此外,C-CDs的荧光强度与其溶液的pH值呈良好的线性关系,相关系数分别为:0.972(pH=1~3)和0.992(pH=3~13)。而且,C-CDs对溶液温度和pH值的光学响应均具有较好的可逆性。(2)以微生物溶解煤液相产物为碳源合成L-CDs采用一步水热法,制备了平均尺寸为3.4 nm的、分散性良好的微生物溶解煤液相产物基碳点(L-CDs)。并通过控制反应条件制备了发射范围在414~535.5 nm的荧光性能可控的L-CDs,其最高荧光量子产率为24.1%。对L-CDs的结构进行表征,结果表明L-CDs的碳质核心由sp2和sp3杂化碳组成。时间分辨荧光衰减曲线表明L-CDs的发光由L-CDs中存在的不同荧光团或能级所致。此外,制备的L-CDs表现出较好的光稳定性、离子稳定性、时间稳定性和良好的抗盐性,其荧光性能还表现出明显的pH和温度敏感性,且当溶液pH值在3~8之间,温度在30~65℃之间时,L-CDs溶液的荧光强度分别与溶液pH值和溶液温度呈良好的线性相关性,相关系数(R2)分别为:0.991和0.995。此外,L-CDs对溶液pH和温度的光学响应均具有较好的可逆性。
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