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有机半导体及其器件以其柔性、低成本、可大规模加工等优点,正受到越来越大规模的关注和研究。有机半导体器件中,给受体异质结是十分关键的功能组成部分,在发光二极管、光伏电池、双极型场效应晶体管中都发挥着重要作用。然而,有机半导体的有序度往往不高,这就限制了有机电子器件的性能。提高有机半导体异质结的有序度,是提高有机电子器件性能的有效方法,是目前研究中的热点。同时,可大规模溶液加工是有机半导体较无机半导体的优势所在。因此,发展简单高效的溶液法制备高度有序的有机半导体及其异质结对高性能有机电子器件的研究具有重要的意义。本论文从高性能有机半导体单晶及其异质结的溶液制备方法出发,以制备高性能有机半导体单晶器件为目标,开展了一系列工作。论文第一章综述了有机半导体单晶的制备方法,有机半导体单晶异质结的研究进展,以及单晶异质结在场效应晶体管和光伏器件中的应用。论文第二章研究了溶液固定结晶(droplet-pinned crystallization, DPC)法生长多个不同类型的有机半导体小分子。基于3个p型分子和2个n型分子的取向单晶,制备了底栅一顶接触型场效应晶体管(field-effect transistor, FET)并研究了载流子迁移性能。取向晶体都获得了较蒸镀或溶液无定形薄膜更高的空穴或电子迁移率。论文第三章研究了一种简单高效的溶液制备有机半导体单晶异质结的方法。以2,7-二辛基[1]苯并噻吩[3,2-并][1]苯并噻吩(2,7-dioctyl[1]benzothieno-[3,2-b][1]benzothiophene, C8-BTBT)和富勒烯碳-60(C60)为主要研究对象,制备并表征了具有双层结构的有机半导体单晶异质结。通过选区电子衍射(selected area electron diffraction, SAED)证明了制备异质结是由两种单晶构成。同时还研究了溶液法制备有机单晶异质结的机理及其生长条件。选择不同的溶剂,可以生长出不同形貌的单晶异质结。基于这个溶液方法,还发展制备出多种成分不同的有机单晶异质结材料。论文第四章制备了基于C8-BTBT和C60单晶异质结的FET器件并研究了单晶异质结的双极型传输场效应特性。通过选择不同的溶剂和组分溶度,分别研究了单晶异质结形貌对器件性能的影响。带状C8-BTBT/带状C60单晶异质结和带状C8-BTBT/针状C60单晶异质结都表现出了显著的双极型传输特性。带状单晶异质结获得了最高0.16 cm2V-1s-1的空穴迁移率和0.17 cm2V-1s-1的电子迁移率。带状C8-BTBT7针状C60单晶异质结获得了10-1 cm2V-1s-1的空穴迁移率和10-5 cm2V-1s-1的电子迁移率,其中电子迁移率较低的原因主要是C60在沟道中的覆盖率较低且空气稳定性差。论文第五章从有机半导体单晶具有更大的激子扩散距离和更高的载流子迁移率这个角度出发,研究了3,6-双(5-(4-正丁基苯基)-2-噻吩)-2,5-双(2-乙基己基)吡咯[3,4-并]吡咯-1,4-二酮(3,6-bis(5-(4-n-butylphenyl)thiophene-2-yl)-2,5-bis(2-ethylhexyl)pyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4-dione, DPP-PR)和C60体系的有机单晶异质结的形貌和晶体结构,及其光伏响应行为。基于DPP-PR在上-C60在下的单晶异质结结构,构建了结构为ITO/ZnO/DPP-PR-C60/MoO3/EGaIn的反型光伏电池器件。获得了0.46%的光电转换效率,相对文献报道的气相法单晶异质结电池有了大幅的提高。