【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其环境友好、低温操作等优点,具备极佳的商业前景,从而受到广泛的关注和研究。目前,为解决其阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢的问题,Pt基催化剂大量应用于PEMFCs中,但高成本、低储量的Pt严重阻碍了PEMFCs的大规模商业化发展,因此研究和开发高ORR活性、低成本和长寿命的非Pt催化剂具有非常重大的现实意义。其中,非贵金属氮掺杂碳基催化剂（M-N-C）得益于其
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其环境友好、低温操作等优点,具备极佳的商业前景,从而受到广泛的关注和研究。目前,为解决其阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢的问题,Pt基催化剂大量应用于PEMFCs中,但高成本、低储量的Pt严重阻碍了PEMFCs的大规模商业化发展,因此研究和开发高ORR活性、低成本和长寿命的非Pt催化剂具有非常重大的现实意义。其中,非贵金属氮掺杂碳基催化剂（M-N-C）得益于其优异的氧还原性能,有望取代Pt,成为下一代PEMFCs商业催化剂。然而设计和合成高活性以及高稳定性的非贵金属ORR催化剂仍然是一个巨大的挑战。本文主要从提高酸性介质中M-N-C催化剂的ORR活性及稳定性研究角度出发,以ZIF-8（Z-8）为碳氮前驱体,利用其高比表面积和高孔隙率的特点,通过孔结构吸附限域效应,合成了一系列Z-8衍生的高分散双金属氮掺杂碳基催化剂（M1/M2-NC,M=Fe,Co,Mn）。系统考察了金属掺杂量、热处理条件对催化剂ORR性能的影响,同时结合X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、比表面积与孔径（BET）、X-射线光电子能谱（XPS）、拉曼（Raman）等物性表征手段,对其形貌、结构、组分与电化学性能之间的关系进行讨论和分析,以下是研究的主要内容:（1）以Z-8为碳氮前驱体,在水热条件下吸附Fe盐和Mn盐,经过高温热处理后得到了一种Z-8衍生的双金属催化剂Fe/Mn-NC-50。当m Fe/m Mn=10/1时,所得Fe/Mn-NC-50催化剂为空心菱形十二面体形貌,其电化学性能最为优异,在0.1 M HCl O4酸性溶液中半波电位可达0.814 V（vs.RHE）,仅比商业Pt/C少21 m V,5000圈CV测试后半波电位仅衰减17 m V,而商业Pt/C损失了67 m V,40000 s的计时电流测试后相对电流密度仍保持在76.15%,Pt/C降低到34.4%。RRDE表明,Fe/Mn-NC-50催化剂过氧化氢产率较低,接近4e-反应路径,尽管只引入了少量的Mn,但其有效的增强了Fe-NC催化剂的氧还原活性。（2）以高比表面积和多孔的Z-8为主体,采用主客策略,在水热条件下将Co,Fe(n（Co+Fe）/n Zn=1/6)原位引入到Z-8的孔道中,经过高温热处理后得到具有不同Co,Fe比例的双金属掺杂ZIF-8衍生的Co/Fe-NC催化剂,并从组成角度入手,研究了Co/Fe比例,对催化剂形貌、结构和酸性介质中的电化学性能的影响。研究结果表明,降低Fe的用量,即当n Co/n Fe=9/1时,Co0.9/Fe0.1-NC催化剂具有完整的菱形十二面体形貌,同时具备最佳的电化学活性,半波电位可达0.814 V（vs.RHE,0.1 M HCl O4）,5000圈CV测试后半波电位仅衰减21 m V,40000 s的计时电流测试后相对电流为88.56%。RRDE测试结果表明,相比于单金属氮掺杂碳催化剂,利用Co/Fe协同效应,该催化过程接近4e-反应路径,极大降低过氧化氢产率,大大提高了催化剂的催化活性和稳定性。（3）基于排除Fe元素的Fenton效应,采用两步法即化学掺杂和物理吸附制备了非Fe的双金属氧还原催化剂Co/Mn-NC。通过化学掺杂的方法将Co原位引入Z-8中,制得具有不同Co含量的Co-NC催化剂,并对其形貌、结构和活性进行研究。当Co/Zn=1/4时,所得催化剂氧还原活性最高,其半波电位达到0.73 V（vs.RHE,0.1 M HCl O4）。在此基础上,采用物理吸附法引入Mn金属,以提高催化剂的活性位点密度,当Mn吸附量为2.5 mg时,该催化剂氧还原活性最为优异(E1/2=0.78 V)。
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