沿面—填充床复合放电等离子体及其协同催化降解苯的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 15次 | 上传用户:huoqiyin
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低温等离子体技术处理挥发性有机污染物(VOCs)具有降解效率高、速度快、对污染物无选择性等优点,因此,受到国内外研究人员的广泛关注。然而,采用单一的放电等离子体处理有机废气仍存在能量效率低、矿化不彻底等问题。基于此,本论文提出了沿面-填充床复合放电等离子的发生方法,利用该方法对典型的难降解有机物—苯进行降解研究。采用一套高压和低压电极系统,同时获得沿面放电等离子体和填充床放电等离子体,待处理废气依次通过沿面放电区域(一级处理区)和填充床放电区域(二级处理区)进行降解处理。该方法能够在一个放电反应器中实现两级等离子体对污染物的顺序降解处理。本文主要围绕沿面-填充床复合放电等离子体反应过程中苯的降解特性、反应体系结构参数和实验参数的优化、苯的降解机理、沿面-填充床复合放电等离子体与催化剂的协同作用效应等方面开展研究。主要的研究工作与结果如下:1.开展了沿面-填充床复合放电等离子体降解含苯气体的可行性研究。研究发现:沿面-填充床复合放电等离子体能够快速有效的降解苯。在相同的能量密度(280J/L)条件下,沿面-填充床复合放电体系对苯的降解效率、CO2选择性和降解过程的能量效率比单一沿面放电体系分别高出21%,11%和3.9g/kWh;比单一填充床放电体系分别高出30%,21%和5.5g/kWh。2.开展了复合放电反应体系中反应器结构参数、气相参数和电气参数对苯降解特性的影响研究。结果表明:与棒电极或螺纹电极相比,采用线圈电极更有利于Oads和Nads等活性物质在绝缘介质表面的吸附和稳定,相同能量下苯的降解效率更高;在一定范围内,增大线圈电极线径、螺距和石英管内径均有利于苯的降解;介质材料的填充可有效提高填充床放电区域内的局部电场强度,苯的降解效率升高;存在最优的氧气含量和载气湿度使得苯的降解效果较好;增加放电频率、降低载气流量和苯的初始浓度可以促进苯的降解;与交流电源相比,双极性脉冲电源具有上升前沿陡峭、脉宽较窄等优点,瞬间电流极大,有利于苯的降解。3.通过活性物质降解苯的作用效应研究,并利用傅里叶红外变换光谱(FT-IR)和高效气相色谱-质谱联用(GC-MS)等技术分析了苯的降解产物,探讨了沿面-填充床复合放电等离子体降解苯的作用机理。发现高能电子和高能激发态分子的攻击是导致苯环断裂的主要原因,而含氧活性基团(如·O和·OH)的氧化是引起苯分子进一步降解和矿化的重要作用途径。强氧化活性物质攻击苯环中的C-H键,产生羟基化中间产物。这些中间产物在等离子体作用下被进一步降解成小分子有机酸,并最终矿化为CO:和H2O。4.开展了沿面-填充床复合放电等离子体协同AgxCe1-x/γ-Al2O3催化联合降解含苯气体的研究,考察了催化剂活性组分比、催化剂放置位置、催化剂空速和载气湿度等因素对苯降解特性的影响。通过比较单独放电体系和联合体系中苯的降解、矿化、放电副产物(03和N02)的生成和分解等差异,探讨了联合体系对苯的协同降解机理。研究发现:与单独放电体系相比,联合体系产生了更多的高活性·O等物种,促进了苯及其中间产物的降解和矿化。
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