基于碳量子点表面分子印迹聚合物的群体感应信号分子荧光检测研究

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活性污泥膨胀是目前活性污泥法工艺面临的严峻挑战,而污泥丝状菌膨胀与微生物之间的群体感应息息相关。微生物所释放的N-酰基高丝氨酸内酯(N-acyl-homoserine Lactones,AHLs)是调控群体感应现象最典型的信号分子。AHLs介导的群体感应可以促进丝状菌的增殖,从而导致活性污泥膨胀。因此,实时检测AHLs有助于识别活性污泥性能,并为活性污泥膨胀提供一定的预警效果。在AHLs众多检测方法中,分子印迹荧光传感法由于其优异的性能获得了广泛的应用。基于此,本文将表面分子印迹技术与荧光传感材料结合,开发了快速、灵敏且高效的分子印迹荧光传感策略用于群体感应信号分子AHLs的定量检测。利用分子印迹聚合物(Molecular Imprinting Polymers,MIPs)的高选择性、金属有机骨架材料(MIL-101)的稳定性与碳量子点(Carbon Quantum Dots,CQDs)的优良荧光性能的优点,开发了一种基于分子印迹荧光识别材料的AHLs快速检测方法。以MIL-101为载体材料,以CQDs为荧光材料,以与AHLs形状、大小和功能相似的2,5-二甲基-4-羟基-3(2H)-呋喃酮(2,5-dimethyl-4-hydroxy-3(2H)-furanone,DMHF)为模板分子,采用表面印迹技术制备了分子印迹荧光识别材料MIL-101@CQDs@MIPs。荧光检测结果表明,该传感方法可准确检测DMHF的线性浓度范围为0.21~2.0μM,且检测限(Limit of Detection,LOD)为0.21μM。将所制备的MIL-101@CQDs@MIPs用于对DMHF的检测性能以及选择性的研究。并利用该传感方法对实际污泥样品中的AHLs进行研究,回收率范围为95.2~117.9%,相对标准偏差均小于9.9%。结果证明所构建的分子印迹荧光传感方法具有稳定性好、成本低、响应速度快等优点。为了进一步提升传感方法的便捷性与现场可操作性,构建了基于纸基的分子印迹荧光传感器。将荧光性能优异的氨基修饰碳量子点(NH2-CQDs)接枝在纸基上形成Paper@NH2-CQDs。以Paper@NH2-CQDs为载体材料,成功制备了分子印迹荧光传感器Paper@NH2-CQDs@MIPs。荧光检测结果表明,该传感器能够特异性识别模板分子DMHF,其线性浓度范围为0.1~0.6μM,且LOD为0.069μM。将所制备的Paper@NH2-CQDs@MIPs成功应用于实际样品中AHLs的检测,其回收率范围为92.6~112.6%,而相对标准偏差均小于8.5%。结果证明所制备的分子印迹荧光传感器具有便捷性和现场可操作性的优点。
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