【摘 要】
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MCM-41介孔材料在催化领域有着很高的潜在应用价值。但纯硅MCM-41由于缺少活性位点,所以限制了它在催化方面的应用。在MCM-41骨架上掺入金属可以增加其活性位点数量,改善其催
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MCM-41介孔材料在催化领域有着很高的潜在应用价值。但纯硅MCM-41由于缺少活性位点,所以限制了它在催化方面的应用。在MCM-41骨架上掺入金属可以增加其活性位点数量,改善其催化活性。掺杂两种不同的金属可获得不同的酸性质和更高的催化活性。环氧化合物是一类重要的有机合成中间体,H2O2是苯乙烯环氧化中最常用的氧化剂之一。但是,只有为数不多的适用于该反应的催化剂被开发出来。因此开发双金属掺杂的MCM-41介孔催化剂有着重要的应用价值。在实验的第一部分,通过模板离子交换(TIE)法和直接合成法(DHT)分别合成不不同掺杂方法的Mn-Fe-MCM-41。所得的样品通过X射线衍射(XRD),红外光谱(FT-IR),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),H2程序升温还原(H2-TPR)和N2-吸附脱附等方法表征。结果显示,不同掺杂方法制备的Fe-Mn-MCM-41介孔材料都保持了MCM-41所独有的结构。在实验的第二部分,以不同掺杂方法制备的Fe-Mn-MCM-41介孔材料为催化剂,以30%H2O2为氧化剂,进行苯乙烯环氧化反应以确定催化剂的反应活性和选择性。实验结果显示Fe-Mn-MCM-41-2表现出了高的催化活性。但Fe-Mn-MC M-41-4和Fe-Mn-MCM-41-5的在苯乙烯环氧化反应中的催化活性较低。研究了以Fe-Mn-MCM-41-2为催化剂时的各种实验条件,如H2O2/苯乙烯摩尔比,催化剂用量,反应时间,NaHCO3浓度,溶剂类型对催化活性的影响,以确定最佳反应条件。在实验的第三部分,以天然坡缕石为硅源和铝源合成Al-MCM-41,并通过模板离子交换法(TIE)掺入Mn,得到Al-Mn-MCM-41。样品通过XRD,SEM,T EM,N2-吸附脱附等方法表征。结果显示,Al-Mn-MCM-41-2保持了MCM-41的孔结构特征,并且有着比较大的比表面积。在催化以30%H2O2为氧化剂的苯乙烯环氧化反应中,Al-Mn-MCM-41-2显示出了高于单金属催化剂Mn-MCM-41-T的环氧苯乙烷选择性。并研究了各种反应条件对催化剂活性的影响以确定最佳反应条件。
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