【摘 要】
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由于工业发展和人类活动,大量含有重金属的污水、废水排放到环境中,对水源造成严重污染。重金属污染通常范围广、不易察觉,然而会通过食物链在人体内累积并产生危害。因此重金属污染的快速准确监测对人类健康具有重要意义。比色阵列是一种快速分析技术,通过模拟动物的嗅觉,利用多个传感元件的响应模式来判别目标物,结合数字化图像方法技术,广泛应用于复杂成分的分析,在食品安全监测方面表现出明显的优势。然而比色阵列仍存在
【基金项目】
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“十三五”国家重点研发计划子课题（2018YFC1602301-3）； 国家自然科学基金（21976070、22076067）；
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由于工业发展和人类活动,大量含有重金属的污水、废水排放到环境中,对水源造成严重污染。重金属污染通常范围广、不易察觉,然而会通过食物链在人体内累积并产生危害。因此重金属污染的快速准确监测对人类健康具有重要意义。比色阵列是一种快速分析技术,通过模拟动物的嗅觉,利用多个传感元件的响应模式来判别目标物,结合数字化图像方法技术,广泛应用于复杂成分的分析,在食品安全监测方面表现出明显的优势。然而比色阵列仍存在许多未解决的问题,例如需要合成特殊功能材料、传感过程复杂和信号获取不易等。而络合试剂具有简单易得、反应迅速且颜色信号明显等优点,通过筛选满足条件1)可与多个目标离子络合且伴有颜色变化,2)条件稳定常数小的络合试剂,作为传感元件组成比色阵列,结合化学计量学对图谱进行统计分析,传感水溶液中Cd2+,Cu2+,Hg2+和Pb2+。主要研究内容如下:（1）构建了基于络合试剂的比色阵列传感四种重金属离子的方法。筛选络合试剂分别为浴铜灵（Bathocuproine,BCP）、硫代米氏酮（Thiomichler’s ketone,TMK）、镉试剂（Cadion,CDI）、二苯碳酰二肼（Diphenyl carbazide,DPC）、二甲酚橙（Xylenol orange,XO）、维多利亚蓝B（Victoria blue B,VBB）,组成络合比色阵列。并优化试剂浓度、显色条件和掩蔽剂。根据阵列反应的可见光区光谱变化,结合线性判别分析（Linear discriminant analysis,LDA）,单一重金属离子识别准确率达到100%,检测限为1μmol/L,对多元混合离子同样有良好区分度。通过与水中常见阴离子、金属离子和有机污染物共存发现络合阵列有较好抗干扰能力。探索了该络合比色阵列在湖水和自来水中对Cd2+,Cu2+,Hg2+和Pb2+的区分情况,准确率分别可以达到94.4%和100%,证明该方法在实际应用中的潜力。（2）构建了纸基微流控络合比色阵列传感Cd2+,Cu2+,Hg2+和Pb2+的方法。设计了基于蜡印的纸基微流控芯片,采用蜡冲压法在纸基上构筑亲/疏水通道及检测区域。将本论文第一部分开发的络合比色阵列试剂预包埋于微流控纸基芯片检测区域,重新筛选和优化络合试剂,六种络合试剂分别为:BCP、TMK、CDI、DPC、XO和4-（2-吡啶偶氮）-1,3-苯二酚（4-（2-pyridinazo）-1,3-benzodiol,PAR）,成功构建微流控纸基络合阵列便携式检测平台;利用智能手机获取图像,软件读取RGB值,结合LDA分析,对单一重金属离子识别准确率达到100%,检测限为2μmol/L,对多元混合离子预测准确率达到93.3%。该方法Na+,Cl-,K+,SO42-,NO2-,Fe3+,Zn2+,Mg2+,Ca2+等常见干扰离子反应均不明显,抗干扰性较好。成功识别实际水样中Cd2+,Cu2+,Hg2+和Pb2+,证明纸基微流控络合比色阵列现场检测多种重金属离子的潜力。本论文基于络合反应构建了两种比色阵列识别重金属离子的方法,方法快速简便、灵敏度高且选择性较强,成功应用于实际水样中的检测,其中纸芯片方法实现了现场化识别水样中Cd2+,Cu2+,Hg2+和Pb2+,以期为重金属离子的便携传感提供有效平台。
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