【摘 要】
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燃料电池、水分解、金属-空气电池等清洁、转化效率高的能量转换与储存装置的关键核心是阳极氧还原反应（ORR）或析氢反应（HER）和阴极析氧反应（OER）。目前,铂（Pt）及其合金是最佳的ORR和HER催化剂,贵金属氧化物（Ir O2和Ru O2）是最佳的OER催化剂。但是,由于这些贵金属储量有限、成本高、稳定性差,极大地阻碍了其在能量储存和能量转换技术中的广泛应用。此外,这些贵金属也很难同时表现出满
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燃料电池、水分解、金属-空气电池等清洁、转化效率高的能量转换与储存装置的关键核心是阳极氧还原反应（ORR）或析氢反应（HER）和阴极析氧反应（OER）。目前,铂（Pt）及其合金是最佳的ORR和HER催化剂,贵金属氧化物（Ir O2和Ru O2）是最佳的OER催化剂。但是,由于这些贵金属储量有限、成本高、稳定性差,极大地阻碍了其在能量储存和能量转换技术中的广泛应用。此外,这些贵金属也很难同时表现出满意的ORR,HER和OER活性。为实现能量转换与储存装置的商业化应用,制备高效、廉价的多功能ORR,HER和OER非贵金属电催化剂替代贵金属催化剂至关重要。在众多非贵金属电催化剂中,非贵金属与N掺杂碳基体之间的协同作用可以有效地修饰局部电子结构,从而优化中间吸附,使其具有可与贵金属催化剂相媲美的活性。此外,配位原子（如N,S,P,O,F,B等）的掺杂和最佳的微观结构（如多孔结构）都有利于提高催化性能。生物质是一种分布广泛的碳源,具有丰富的微观结构、成本低、可再生、环境友好、来源广等优点,同时存在大量杂原子（如N,S,P等）,已被广泛应用于催化领域,是理想的碳载体材料。本论文通过具有丰富微观结构的生物质作为碳载体,通过一系列的处理方法来设计和调控生物质碳载体的组成和形貌。然后引入非贵金属和杂原子制备了多功能电催化剂,并将其应用于实际应用中。本论文主要研究内容与结果如下:（1）选取玉米秸秆烟灰（CSS）为碳载体,利用CSS和2,2′-联吡啶的Fe配体进行复合,同时通过添加三聚氰胺引入N原子,通过热解制备了Fe、N双掺杂多孔碳纳米片（Fe-MNC）催化剂。为了深入研究催化剂的最佳结构和性能,设计进行了一系列的控制实验。通过与未添加三聚氰胺（Fe-NC）、未添加2,2′-联吡啶（Fe-MC）、三聚氰胺与CSS的热解混合物（MC）以及热解纯三聚氰胺（PMel）的样品进行对比,对催化剂结构和性能进行了系统研究。实验结果表明:Fe-MNC的SEM图像与CSS和Fe-NC相比,呈现出更薄、更皱的纳米薄片。碱性介质中,Fe-MNC对ORR的起始电位高达0.99 V（vs.RHE）,半波电位为0.85 V（vs.RHE）,表现出与商用Pt/C相当的性能。在10 m A cm-2的电流密度下,Fe-MNC的OER（309 m V）过电位比商业Ru O2（348 m V）低39 m V。采用Fe-MNC作为锌-空气电池阴极组装了可充电锌-空气电池,在10 m A cm-2下的比容量为767.4 m Ah g-1,功率密度为137 m W cm-2。（2）选取荷花纤维（LF）作为碳载体,制备了N/S共掺杂莲花纤维（NSC）作为碳基的杂化材料去负载主活性中心Co9S8纳米颗粒。同时对材料组成和结构进行深入研究,并研究其对电催化性能的影响,将其运用到实际应用中。Co9S8-NSC的SEM图像表明:Co9S8确实被植入NSC基质中,NSC中Co9S8纳米颗粒与纯Co9S8纳米颗粒相比尺寸更小,更均匀。在10 m A cm-2的电流密度下,Co9S8-NSC的HER过电位为172 m V,OER过电位为276 m V,优于其它最近所报道的HER和OER催化剂。碱性介质中,Co9S8-NSC的ORR半波电位（0.87 V vs.RHE）比20%商业Pt/C（0.833 V vs.RHE）高37 m V。同时Co9S8-NSC的稳定性优于Pt/C和Ru O2。采用Co9S8-NSC作为阴极材料组装了可充电锌-空气电池,Co9S8-NSC锌-空气电池在j=10 m A cm-2放电时能产生779.7 m Ah g-1的比容量,证明了Co9S8-NSC作为可充电锌-空气电池氧电极的巨大潜力。
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