【摘 要】
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粉煤灰(Fly Ash,FA)是火力发电厂燃烧煤粉时产生的工业固体废渣,其排放量巨大,未经处理的粉煤灰堆存,占用大量的土地,引起了严重的环境污染,生态破坏以及巨大的资源浪费。因此,
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粉煤灰(Fly Ash,FA)是火力发电厂燃烧煤粉时产生的工业固体废渣,其排放量巨大,未经处理的粉煤灰堆存,占用大量的土地,引起了严重的环境污染,生态破坏以及巨大的资源浪费。因此,实现粉煤灰固体废弃物的高附加值利用,促进热电企业的循环经济发展势在必行。粉煤灰漂珠是从粉煤灰中提取的中空微球,其活性氧化硅和氧化铝含量高,是合成沸石分子筛的理想前驱体。本文以粉煤灰漂珠(Fly Ash Cenosphere,FAC)为原料,以LiOH?H2O溶液为母液,通过水热反应制备粉煤灰漂珠基ABW沸石(Fly Ash Cenosphere-based ABW Zeolite,简写为ABW)。以该沸石为催化剂载体,采用初湿浸渍法负载纳米Co3O4活性物种,制备Co3O4负载型粉煤灰漂珠基ABW沸石催化剂(Co3O4/ABW),采用XRD、FESEM、N2吸脱附等温线及XPS等现代分析测试手段对该催化剂进行表征;同时,通过正交设计方法(Orthogonal Experimental Design,OED)对其催化降解直接耐酸枣红染料的试验条件进行优化。XRD、FESEM及FT-IR对制备沸石产物的物相组成和微观形貌的表征结果表明:以粉煤灰漂珠为原料,LiOH?H2O溶液为水热母液,采用正交试验设计,通过水热反应成功制备出了纯相的ABW沸石。采用初湿浸渍法,以NH4+-ABW为载体制备了系列负载型Co3O4/ABW沸石催化剂。XRD及XPS结果表明:当负载量小于6 wt%时,Co3O4以无定型态的纳米颗粒均匀地分散于ABW沸石表面;当Co3O4的负载量增加至12 wt%时,催化剂样品中出现Co3O4的晶相峰,其Co2+的2p3/2结合能为780 eV和796 eV,Co3+的2p1/2结合能为785.9 eV和802 eV。采取正交试验设计法评价了催化剂用量、Co3O4负载量、染料浓度、溶液pH值等因素对直接耐酸枣红染料降解效率的影响。极差分析、方差分析与因素指标分析结果表明:影响Co3O4/ABW沸石催化剂降解直接耐酸枣红染料活性的主要因素为:溶液pH值>Co3O4负载量>催化剂用量>染料浓度;Co3O4/ABW沸石催化剂降解直接耐酸枣红染料的最优条件为:Co3O4负载量6 wt%,催化剂用量0.05 g,染料浓度20 mg/L,溶液pH 3.0,反应时间30 min,直接耐酸枣红染料的降解率为89.87%。
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