作为主要的温室气体,CO2的分离、捕集已经成为控制温室效应的重要课题。火力发电厂是最集中的CO2排放源之一。因此,探索和发展从电厂气中分离捕集CO2技术对温室气体控制具有重要的研究价值和现实意义。本文以发展水合物法分离电厂合成气中CO2的工艺为目的,通过筛选添加剂、改变水合物形成方式、优化CO2分离工艺,并结合水合物形成动力学、分离效率、色谱分析等数据,验证工艺的可行性,为设计和提出分离工艺提供基础。　　 通过在0.29 mol%TBAB溶液中添加DTAC进行水合物法CO2分离实验,考察DTAC对烟气水合物形成条件、诱导时间、气体消耗量以及CO2分离效率的影响。0.028mol%的DTAC最有利于从烟气中分离CO2,改善了水合物形成条件,缩短诱导时间至30秒以内,提高了近50%的气体消耗量;一、二级分离后,CO2的S.Fr./S.F.分别达到0.54/9.60和0.39/62.25,二级分离后水合物相分解气中CO2浓度高达99.2%。在此基础上,设计了两级分离烟气中CO2的工艺流程。　　 通过在0.29 mol%TBAB溶液中添加CP进行水合物法CO2分离实验,考察CP的量以及溶液在反应釜内的气液体积比对IGCC合成气中CO2分离的影响。体积比为5%的CP以及气液体积比为0.87对CO2分离最有利,不仅极大程度地缩短了水合物形成诱导时间,而且由于TBAB和CP的协同作用,气体消耗量提高了一倍,CO2分离效率也显著提高。　　 通过在气体水合物形成过程中人为改变体系温度的实验,考察温度扰动对气体分离的影响。结果表明,发生在水合物形成期的温度扰动能将气体消耗量提高近35%,而发生在水合物形成结束期的扰动则影响甚微。此外,将气体通过反应器底部以鼓泡的方式进入溶液,气泡在溶液中分散,增加了气液接触面积,有助于气体在溶液中的溶解并提高气体消耗量。50μm的气泡发生碟产生的气泡以及与气体水合物形成速度一致的流速最有利于CO2分离。　　 随着CO2浓度下降,IGCC合成气形成气体水合物的相平衡条件越苛刻。第三级分离CO2浓度低于10 mol%的混合气时,气体消耗量很低,不利于工业化应用。为此,我们提出了水合物法和化学吸收法的联合工艺。通过对比纯水合物工艺与联合工艺的分离效率和能耗,联合工艺的分离效率更高、能耗更低,在未来工业应用上具有更高的可行性。