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第三主族氮化物单层主要包括氮化硼,氮化铝(AlN)和氮化镓,由于它们具有很多如同石墨烯的优异的性质,如优越的热稳定性,机械刚度和电绝缘性能等。因此,近几年得到了研究界的广泛关注,它们有望成为应用于光电器件的新一代热点材料。本文的主要研究工作在于运用微观尺度的第一性原理方法设计计算基于二维 AlN 异质结的高性能光催化材料,并根据优越的光催化材料应具有的性能指标,进行逐一计算并探索目标结构的光催化性能。全文计算所得到的主要计算结果及所取得的主要创新点阐述如下: 通过运用第一性原理,本文展开了AlN和蓝磷烯(BP)异质结模型的构建,并探索了目标结构与光催化水分解相关的电学和光学性能的研究。研究结果表明,层间弱的范德华相互作用的存在对AlN/BP异质结双层的物理特性具有显著的影响,尽管本征的BP和AlN单层都具有大的间接带隙性质,AlN单层与BP堆叠后的最稳定的异质结结构呈现出直接带隙特性。并且,异质结双层中最大价带和最小导带位置的光学活性态分布在不同的单层上,这就意味着光激发产生的电子分布在体系的一个位置处,而空穴则分布在另一个位置上,电子和空穴的不同分布状况会使得催化剂在光的照射下分解水从而生成氧气和氢气的效率得到显著提高。更重要的是,AlN/BP 异质结双层呈现出增强的可见光和紫外光吸收能力,异质结双层的带边位于水分解的有利位置,这表明了AlN/BP异质结是潜在的光催化剂材料。 除此之外,通过第一性原理的方法,本文进一步构造了氮化铝单层/过渡金属二卤化物(二硒化钼,二硫化钨,二硒化钨)异质结结构,探索了自旋轨道耦合效应对AlN异质结光催化性能的影响。这里过渡金属二卤化物(二硒化钼,二硫化钨,二硒化钨)标记为MX2,结果显示在考虑SOC的情况下,MX2单层的价带顶表现出显著的裂分现象。当MX2与AlN形成异质结后,在不考虑SOC下,AlN-WS2异质结表现出2.06 eV适中的直接带隙,电子-空穴分离和优越的光学性质。这都有利于光催化水分解的进行。然而,在考虑SOC的情况下,由于过渡金属W原子对AlN-WS2异质结中最低导带的贡献,最低导带出现裂分,这使得异质结表现出直接的带隙,不利于水分解的进行。因此SOC对体系光催化性能的影响至关重要不可忽视。值得注意的是,施加小的双轴应变不仅能够有效的调整带边位置,使得异质结带边跨越水的氧化还原势能,并能够引发间接到直接的能带过渡。体系优越的光学性能在应变下也得以保持。因此,应变下的AlN/MX2是有前途的光催化剂材料候选者。