飞秒时间分辨光谱技术在现代科学研究中得到了广泛的应用。目前，飞秒时间分辨荧光光谱、飞秒时间分辨吸收光谱和新兴的飞秒时间分辨拉曼光谱技术成为研究化学和生物体系超快动力学过程的重要手段。本工作搭建了高光谱分辨率飞秒时间分辨拉曼光谱装置和光克尔门时间分辨荧光光谱装置，在此基础上对(1)溶液中全反式β-胡萝卜素分子单重电子激发态内转换和(2)紫色光合细菌Rhodopseudomonas(Rps.)palustris外周捕光天线蛋白LH2中色素分子间激发态能量传递机理进行了研究。　　 1、搭建高光谱分辨率的飞秒时间分辨拉曼光谱装置　　 基于自发拉曼散射的时间分辨拉曼光谱技术由于受到测不准原理的限制，在拉曼散射的激励光脉冲宽度短到～100 fs左右时，光谱分辨率低到>100 cm-1，难以分辨分子振动光谱的精细结构。高光谱分辨率的飞秒时间分辨拉曼光谱是近年来基于受激拉曼增益(损失)原理发展起来的新兴拉曼光谱技术，在保持～100 fs时间分辨率的同时可实现～20 cm-1的光谱分辨率，适用于研究超短寿命瞬态物种的分子动态结构。本工作基于掺钛蓝宝石再生放大器产生的～130 fs的亚皮秒激光脉冲(794.7 am，0.6 mj/pulse)，采用包括样品泵浦脉冲、拉曼激励脉冲和拉曼探测脉冲的三脉冲泵浦—探测技术，建立了一套时间分辨率为～150fs、光谱分辨率为～24 cm-1、光谱检测范围为300～3500 cm-1的时间分辨拉曼光谱装置。该装置的延时范围为—200 ps至1 ns，检测灵敏度优于千分之一AT。　　 2、搭建光克尔门时间分辨荧光光谱装置　　 光克尔门时间分辨荧光光谱技术的优点是可以获得完整的时间分辨荧光光谱。本工作建立的光克尔门荧光光谱装置采用背向荧光收集方案，用于在可见光谱区(390～1050 nm)测量瞬态发光物种的时间分辨荧光光谱；采用正己烷和CS2作为光学克尔介质所达到的时间分辨率分别为0.6 ps和1.4 ps。　　 3、紫色光合细菌Rps.palustris外周捕光天线LH2中激发态能量传递的动力学机制　　 Rps.palustris的LH2中含有五种主要的Crt分子和两类细菌叶绿素(B800和B850)。光合色素组份的复杂和晶体学结构的欠缺使该LH2激发态能量传递机制的研究非常困难。采用飞秒时间分辨吸收光谱手段研究了各类色素分子间的激发态能量传递过程。同时观测到共轭双键数目(Nc=c)为12和13的Crt的S1的特征吸收信号、并观测到Nc=c=12的三重激发态Crt(rhodovibrin和anhydrorhodovibrin)的超快形成过程。据实验结果推测，Nc=c=13的Crt(spirilloxanthin)在LH2中保持完整的平面全反式构型。本工作还揭示了Crt、B800和B850三类色素分子间的能量传递机制，表明LH2中存在着复杂的激发态能量平衡过程，Crt→B800→B850和Crt→B850的能量传递过程均在3 ps以内完成。这些结果对获得Rps.palustris中LH2的Crt分子的结构信息和认识多种Crt共存的意义提供了重要依据。　　 4、β-胡萝卜素单重激发态间内转换的光谱学研究　　 采用飞秒时间分辨拉曼光谱技术研究了β-carotene被激发态到S2态后发生的单重激发态内转换和激发态振动弛豫过程。研究结果表明，S2态的衰减时间常数与S1态的形成时间不能完全吻合，二者之间还存在一个中间态Sx；S1态振动弛豫过程的时间尺度与S1→S0内转换时间相当(～11 ps)。另外，本工作发现探测光强对S2态寿命有显著的影响。上述结果对进一步研究β-carotene在光合作用体系中的捕光和传能机制有重要参考价值。