镍基高温合金中晶界的热力学不稳定性以及相比单晶较低的断裂强度限制了通过引入晶界来强化镍基高温合金各项性能的可行性。为了减少甚至消除镍基高温合金中晶界的不利影响,本文借鉴晶界偏析工程这一精准调控晶界化学成分、结构和性能的有效手段,采用第一性原理计算方法系统地研究了 3d（Ti-Co）、4d（Zr-Rh）、5d（Hf-Ir）过渡金属合金元素在 Ni Σ3[110]（111）和 Σ5[001]（210）对称倾斜晶界中的偏析行为及其偏析后对晶界热力学稳定性和断裂强度的影响,最后从微观电子角度阐明了合金元素偏析导致的晶界稳定化和强韧化机理。本工作将为基于晶界偏析工程的镍基高温合金晶界调控、成分设计提供理论依据和指导。取得的主要结果如下:（1）同周期的合金元素在Ni Σ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界中的偏析能随原子序数的增加分别呈先降低后升高的“上凹”趋势和先升高后降低的“下凸”趋势,其中具有半满核外电子构型的Tc和Re元素位于上凹或下凸的极值点处,具有最低或最高的偏析能。Ni Σ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界中不同的晶粒取向导致晶界处镍原子排列的紊乱程度不同,从而使得相同合金元素在不同晶界呈现出不同的偏析行为。在原子排列混乱度较大的Ni Σ5[001]（210）晶界中,合金元素与基体镍元素之间较大的原子半径差和电负性差会促进合金元素向晶界处偏析。（2）在Ni Σ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界中,合金元素偏析后的晶界能（γGB）与对应元素的晶界偏析能（Eseg）之间存在线性关系,表达式分别为γGB=0.74Eseg+0.17和γGB=1.35Eseg+0.59。这表明合金元素的晶界偏析倾向越强,偏析后晶界的热力学稳定性相应越高。Re和Zr元素的晶界偏析分别最大程度上提升了 NiΣ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界的热力学稳定性。合金元素偏析导致的NiΣ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界热力学稳定性的升高可归因于晶界偏析元素与近邻基体原子之间形成的键合态在费米能级以下低能成键态数量的增多以及高能反键态数量的减少。（3）Mn和W元素分别对增强Ni Σ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界的断裂强度起到最显著效果。合金元素偏析对Ni Σ3[110]（111）和Σ5[001]（210）晶界断裂强度的增强作用可归因于元素偏析导致晶界附近成键原子间在成键方向上电荷密度的累积,而元素偏析对Ni Σ3[110]（111）晶界断裂强度的弱化作用源于偏析后晶界附近电荷密度的耗散与贫化。