【摘 要】
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由于化石资源日渐枯竭,可再生资源木质纤维生物质受到人们广泛关注。作为木质纤维生物质主要组成部分之一,木质素是自然界中唯一具有芳香结构（苯丙烷单元）的天然高分子。与纤维素相比,造纸、生物乙醇等工业过程中产生的工业木质素（作为副产物）没有得到充分利用,大多数被烧掉。如何高效降解木质素生成高附加值小分子“平台”产物,对于实现国民经济可持续发展、节能减排、环境保护具有重要意义。“环境友好溶剂”—离子液体,
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由于化石资源日渐枯竭,可再生资源木质纤维生物质受到人们广泛关注。作为木质纤维生物质主要组成部分之一,木质素是自然界中唯一具有芳香结构（苯丙烷单元）的天然高分子。与纤维素相比,造纸、生物乙醇等工业过程中产生的工业木质素（作为副产物）没有得到充分利用,大多数被烧掉。如何高效降解木质素生成高附加值小分子“平台”产物,对于实现国民经济可持续发展、节能减排、环境保护具有重要意义。“环境友好溶剂”—离子液体,具有不挥发性,热稳定性好,不易燃等优点,在生物质预处理领域中应用成为研究热点。由于对木质纤维素溶解性好,不含卤素离子等特点,咪唑醋酸盐离子液体作为溶剂已经被应用于木质素分离和转化过程。将两种离子液体混合构建双盐离子液体（DSILs）,可以更精细调控离子液体的物化性质,扩展应用范围。磺酰亚胺类离子液体含有电负性强的氟离子,促进活性氧自由基生成。针对分子氧（O2）为氧化剂的木质素氧化降解过程,本工作构建了基于咪唑醋酸盐的纯离子液体或DSILs的溶解-催化体系。主要研究内容和结果如下:（1）以木质素二聚体模型化合物2-苯氧基苯乙酮为底物,考察反应温度（80-100℃）、时间（1～2 h）和初始O2压（0-1.5 MPa）等因素对咪唑醋酸盐离子液体（烷基侧链C2-～C8-）中模型化合物转化的影响;并且,以1-辛基-3-甲基咪唑醋酸盐（[C8C1im]OAc）和1-丁基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺盐（[C4C1im]NTf2）离子液体构建DSILs体系,以溶解/催化2-苯氧基苯乙酮转化反应。结果表明,除了[C8C1im]OAc（转化率60.1%）以外,其它三种醋酸盐离子液体（烷基侧链C2-～C6-）均能将2-苯氧基苯乙酮完全转化;高温、高压有利于二聚体模型化合物的降解;当离子液体摩尔比(RIL=n[C8C1im]OAc/n[C4C1im]NTf2)RIL=3/1和1/1时,二聚体转化率高于纯离子液体中的转化率,说明两种离子液体之间存在协同催化作用。（2）醋酸盐离子液体为溶剂/催化剂,研究碱木质素氧化降解的特性。考察阴阳离子类型、O2压、加水量、反应温度和时间对碱木质素降解的影响。结果表明,咪唑阳离子和醋酸根阴离子的共同作用促进了木质素的转化;在所用咪唑醋酸盐离子液体中,1-乙基-3-甲基咪唑醋酸盐（[C2C1im]OAc）对木质素降解具有最佳催化能力;向[C2C1im]OAc中加入适量的水（0.10-1.05 m L）可以进一步提高降解效率;获得的木质素萃取油中主要为酚类化合物;经过5次循环后,木质素降解率略有下降（～4.1%）,说明[C2C1im]OAc循环性良好。（3）以碱木质素为底物,用[C2C1im]OAc和1-苄基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺盐（[BnC1im]NTf2）构建DSILs溶解-催化体系。在RIL=5/1(RIL=n[C2C1im]OAc/n[BnC1im]NTf2)的DSILs中的木质素转化率高于在纯离子液体中的;结合木质素中β-O-4等主要连接键断裂和子单元降解程度,证实两种离子液体对于木质素转化有协同催化作用。上述研究结果证明,基于咪唑醋酸盐离子液体,可以构建一种简单而有效的溶解/催化木质素氧化降解体系。
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