【摘 要】
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原位制备H2O2的电-Fenton技术因其在难降解有机污水的处理方面独特的优势成为近年来的研究热点之一,其中阴极材料、催化剂和反应器是研究的重点。本文主要开展了阴极材料筛选与改性研究、电-Fenton系统反应条件优化研究、空气阴极电-Fenton反应器构建和非均相Fe-C催化剂等研究,评价了电极原位制备H2O2性能和苯酚污水的降解效果。炭黑(CB)和碳纳米管(CNT)改性活性碳纤维(ACF)、碳毡
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原位制备H2O2的电-Fenton技术因其在难降解有机污水的处理方面独特的优势成为近年来的研究热点之一,其中阴极材料、催化剂和反应器是研究的重点。本文主要开展了阴极材料筛选与改性研究、电-Fenton系统反应条件优化研究、空气阴极电-Fenton反应器构建和非均相Fe-C催化剂等研究,评价了电极原位制备H2O2性能和苯酚污水的降解效果。炭黑(CB)和碳纳米管(CNT)改性活性碳纤维(ACF)、碳毡(CF)和石墨毡(GF)3种阴极材料制备电极对原位产H2O2浓度的提升都有明显作用。其中以炭黑改性石墨毡GF(CB)电极为阴极、铂片为阳极构建的电-Fenton系统的产H2O2效果提高最明显,在p H=3、极板间距为2 cm、曝气量为150 m L/min、电流密度7.5 m A/cm~2、200 m L的0.05 mol/L Na2SO4电解液中反应5.5 h的H2O2累积浓度最高达到315 mg/L。电极材料、电极结构和电极厚度对电极产H2O2浓度有重要影响,几种改性电极以GF(CB)和炭黑改性碳毡(CF(CB))电极性能更好;电极厚度影响O2的内扩散传递和O2在电极表面的吸附活性点位,是影响阴极原位制备H2O2性能的一个重要参数,研究发现电极厚度2 mm的GF(CB)电极性能表现最佳。SEM分析发现GF(CB)电极因CB颗粒的附着,GF表面原来的大孔结构改性后转变为中孔和微孔结构,CB粒子薄层的包裹也形成了更多数量的微孔结构,改性后孔结构更趋于合理,更有利于O2的扩散和附着,提高了O2的传递速率。利用自制电解槽,构建了空气阴极反应器,其中在实验条件下,CF(CB)电极为空气阴极时,苯酚和COD的降解率可达94.25%和57.08%,较传统电-Fenton体系的COD降解率提高25.68个百分点。泡沫镍和改性Fe-C(<0.2 mm)粒子催化剂对苯酚和COD的降解有促进作用,其降解率分别可达99.75%和78.71%,COD降解率较未添加非均相催化剂的电-Fenton体系有了明显提高。FT-IR和LC-MS分析测试表明,电-Fenton氧化苯酚产生的中间产物主要有临/对苯二酚、对苯醌、1,2,3-三羟基酚、反/顺丁烯二酸、丁二酸、丁四醇、乙二酸等,这为探寻该技术的苯酚降解途径提供了有益信息。
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