聚偏氟乙烯基高介电纳米复合材料的制备与介电性能研究

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高介电材料在现代电力电子工业上有广泛的应用。传统的陶瓷介电材料虽具有高的介电常数,但存在加工温度高、韧性差的缺点。传统的聚合物介电材料具有较好的加工性能和韧性,但介电常数较低。通过纳米复合技术制备聚合物/纳米填料复合材料,在保持聚合物的加工性能和韧性的同时,获得较高的介电常数,是获得综合性能优良的高介电材料的重要途径。本文以本征介电常数高的聚偏氟乙烯(PVDF)为基体,以电导率非常高的石墨烯为主要填料,制备了一系列复合材料并表征了其介电性能,最终获得了高介电低损耗的PVDF基复合材料。本文首先以陶瓷颗粒钛酸钡(BT)和导体颗粒石墨烯(rGO)为填料,制备了PVDF/BT/rGO复合材料。通过改性Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)因为含有大量羧基而带负电,用氨基硅烷对钛酸钡进行表面改性后,钛酸钡表面则带正电,二者可以通过静电作用相互结合,这一点在透射电镜(TEM)下得到了验证。在制备PVDF/BT/rGO复合材料过程中,选择钛酸钡的体积分数为40%,随着rGO含量的增加,PVDF/BT/rGO复合材料的介电常数逐渐增加。当rGO含量为0.7%时,体系达到逾渗。随后介电常数开始下降。在rGO含量为0.6%时,PVDF/BT/rGO体系的介电常数比未添加rGO的PVDF/BT体系增加近两倍,而介电损耗则几乎没怎么变化,实现了在较低掺量下取得较高介电常数的预期目标。通过变温介电测试进一步发现,PVDF/BT/rGO的介电常数受温度和频率的影响较大,在高温低频下具有非常高的介电常数。本文随后通过ATRP的方法在石墨烯(GS)表面接枝甲基丙烯酸甲酯(MMA),以获得改性石墨烯(GS-PMMA),将其加入到PVDF基体中制备了PVDF/GS-PMMA复合材料。实验发现,GS-PMMA的引入同样可以增加PVDF基体的介电常数。在GS-PMMA的含量为3%时体系即达到逾渗。
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