富勒烯、碳纳米管以及石墨烯纳米带是新型的碳基纳米材料,由于其独特的几何结构和特殊的电学性质,在纳米电子学领域具有巨大的潜在应用价值。本文利用基于密度泛函理论的第一性原理和非平衡格林函数方法对三种碳基纳米材料的电子结构和输运性质进行了理论模拟和计算。研究内容如下：(1)研究了氢原子吸附对富勒烯C60分子器件输运性质的影响。研究发现,当C60分子的一个碳六元环上吸附两个氢原子时,连接着金链电极的分子器件输运性质依赖于氢原子的相对位置。计算结果表明,在低偏压情况下,间位上吸附能增强分子器件的电子输运能力。而邻位和对位上吸附则抑制了分子器件的电子输运能力,且负微分现象消失。研究工作还揭示了负微分电阻现象是由分子前线轨道与电极的耦合效应引起的。(2)探讨了硼氮对掺杂的单壁碳纳米管的电子结构和输运性质。研究发现,硼氮对比单独的硼氮更容易进入单壁碳纳米管网格。单壁碳纳米管的能隙随着硼氮对掺杂浓度的增加而增大。在相同的硼氮对掺杂浓度下,掺杂的相对位置的变化使单壁碳纳米管的能隙发生显著改变。另外,硼氮对杂质导致费米能级附近的透射峰被抑制,造成了体系的电导下降。这些现象是由单壁碳纳米管对称性破缺所引起。(3)分析了氢原子吸附和空位缺陷对单壁碳纳米管电子结构的影响。研究发现碳纳米管的电子结构和磁性主要取决于体系中吸附或空位所对应的两种子格的数目。当吸附或缺陷明显破坏碳纳米管中π共轭体系,两种子格的不平衡性导致自旋极化效应和局部磁动量的出现。然而,当吸附或缺陷能维持碳纳米管中π共轭体系,两种子格的平衡性使得碳纳米管保留了自旋简并和非磁性行为。这些结果为实验上碳纳米管氢传感器的研究提供了理论依据。(4)研究了石墨烯纳米带硼氮掺杂和多空位缺陷效应。计算结果表明,对于扶手椅型石墨烯纳米带,单独的硼或氮掺杂的纳米带为金属性,并且一对硼或氮原子掺杂的纳米带电子结构随着纳米带的奇偶性的不同而不同。而硼氮对掺杂的纳米带的能隙随着宽度的增加呈现震荡效应。对于锯齿型石墨烯纳米带,缺陷的构型、掺杂原子的类型以及纳米带的对称性对纳米带的电子结构具有重要的影响。在一定条件下,多空位缺陷使得纳米带出现了半金属特性。此外,十字型石墨烯纳米带在低偏压的作用下,纳米带的输运性质随着氮原子掺杂位置的变化而发生显著改变。通过改变氮原子掺杂位置,可以实现负微分电阻现象。该研究为设计新型的纳米电子器件以及自旋电子器件提供了思路。