阳极修饰与构型改进强化PSMFC降解PAHs及产电的作用机理研究

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植物沉积物微生物燃料电池技术(PSMFC)是近年来新兴的降解沉积物污染物同时获得电能的绿色修复技术。针对PSMFC阳极传质缓慢和降解有机物效率偏低的问题:优化了植物和阳极位置关系;采用碳纳米材料修饰阳极构建SMFC和PSMFC;设计了一种利用植物提高沉积物传质的PSMFC新构型(NewPSMFC)。本论文通过对PSMFC的产电特征、多环芳烃(PAHs)的去除、微生物活性和群落变化的研究,为PSMFC作为一种可靠绿色的沉积物原位修复技术提供了理论依据和技术指导。在传统PSMFC中,当植物(石菖蒲)根系紧邻阳极时,阳极表面氧含量达到了26.5μmol/L,破坏了阳极的厌氧环境,显著降低了产电效率。针对此问题,优化了植物和阳极的位置关系,当植物根系位于阳极上表面约2.5 cm处时,根系能够为阳极提供产电基质,同时泌氧对阳极影响较小,这种位置关系产电电压比紧贴阳极组高2~3倍,在有机质较低的沙质沉积物中,植物泌氧作用是控制产电昼夜节律的主要控制因素。为了提高PSMFC阳极的电化学活性和对有机污染物的去除能力,研究了采用了石墨烯(GNs)、氧化石墨烯(GO)、碳纳米管(CNT)等碳纳米材料修饰阳极对沉积物微生物燃料电池技术(SMFC)和PSMFC运行效果的影响。研究发现,采用碳纳米材料修饰阳极的SMFC的污染物去除能力明显提高,其中高浓度CNT修饰阳极组SMFC在阳极表面1cm内的去除效果最高,菲和芘的去除率达到了91.55%和88.34%,而未修饰对照组小于50%。高通量测序研究表明,碳纳米材料修饰阳极SMFC的阳极生物膜上富集了各种类型的产电菌,包括Geobacter、anaerolinea、Desulfobulbus、Pseudomonas。碳纳米材料修饰阳极PSMFC的研究发现,羧基化CNT修饰阳极对PSMFC运行能力提升最为明显。羧基化CNT修饰阳极有植物组比无植物组的产电提高了200 m V,菲去除能力提高了1.63倍。PSMFC的传质是限制其修复效率和范围的另外一个重要因素,本研究设计了一种利用植物蒸腾作用提高有机污染物降解能力的PSMFC新构型。研究发现在New-PSMFC的沉积物中,物质迁移和微生物活性都得到提高,与传统的构型相比,新构型PSMFC启动快、电能输出大、运行更加持久。在运行稳定期,NewPSMFC的输出电压是传统构型的1.5倍。而且New-PSMFC能够提高整个系统的微生物活性,阳极附近及其较远处的PAHs都得到了有效的去除。运行82天后,菲和芘的总去除率达到了66.33%和64.32%,是传统构型的1.5~2.0倍。通过对沉积物中各个参数的分析发现新构型中微生物的活性比有机物的含量对PAHs去除的影响更大。
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