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全球人口数量迅速的增长加快了工业化和化石燃料的使用。化石燃料的利用为人类社会带来空前发展的同时,也导致了CO2的过量排放。人为的CO2排放量远超过自然碳循环所引发的温室效应,对气候和环境产生了极为不利的影响,是当今社会乃至后代的安全隐患。化学转化法在CO2资源化利用、温室气体减排以及解决能源危机等方面具有显著优势,尤其是介质阻挡放电等离子体技术,其凭借自身放电稳定和能量均匀的特点,可以在大气压条件下实现大规模的CO2活化转化。本文在常温常压下,采用介质阻挡放电微等离子体技术活化转化CO2,将其分解为CO和O2。通过反应器结构设计、添加Ar和N2以及在放电区域内填充介质材料等方式优化CO2的转化率和能量效率。
对介质阻挡放电微等离子体分解CO2的工艺研究表明,反应器参数对介质阻挡放电活化转化CO2有着重要影响,其中放电间距和放电长度的影响程度最为显著,当输入功率恒定时,减小放电间距和外电极长度会增强电场强度和等离子体密度,从而提高CO2转化率。新设计的分段电极结构介质阻挡放电微等离子体反应器可以显著提高CO2的转化率,在电极宽度10mm、电极间距10mm以及介质层厚度为1.0mm的分段电极反应器中,CO2转化率最高为16.9%,与传统反应器最佳转化率10.6%相比,提高了59.4%。
在分段电极反应器内分别添加Ar和N2的研究结果表明,Ar和N2均可以提高混合气体中CO2转化率,而且随着Ar和N2含量的增加,这种效应更加明显。与纯CO2气体中转化量相比,少量的Ar和N2均可以提高混合气体中CO2的转化量,而当混合气体中Ar和N2的百分含量超过50%时,混合气体中CO2转化量是降低的。此外,添加Ar和N2均不利于能量效率的提高,这是因为Ar和N2分子的激发需要消耗很大一部分能量,只有小部分能量用于CO2活化转化。
最后,探讨了在放电区域内填充介质材料对CO2分解性能的影响,研究结果表明,MgAl-CO3类水滑石衍生复合氧化物作为介质材料凭借自身较大的比表面积和丰富的孔道结构可以改善CO2转化率和能量效率,但其前驱体制备条件苛刻,工序繁琐,还要采用高温焙烧等高能耗操作,这增加了CO2转化成本,而填充成本较低的MgO不仅可以得到更高的CO2转化率,反应的能量效率也更高。
对介质阻挡放电微等离子体分解CO2的工艺研究表明,反应器参数对介质阻挡放电活化转化CO2有着重要影响,其中放电间距和放电长度的影响程度最为显著,当输入功率恒定时,减小放电间距和外电极长度会增强电场强度和等离子体密度,从而提高CO2转化率。新设计的分段电极结构介质阻挡放电微等离子体反应器可以显著提高CO2的转化率,在电极宽度10mm、电极间距10mm以及介质层厚度为1.0mm的分段电极反应器中,CO2转化率最高为16.9%,与传统反应器最佳转化率10.6%相比,提高了59.4%。
在分段电极反应器内分别添加Ar和N2的研究结果表明,Ar和N2均可以提高混合气体中CO2转化率,而且随着Ar和N2含量的增加,这种效应更加明显。与纯CO2气体中转化量相比,少量的Ar和N2均可以提高混合气体中CO2的转化量,而当混合气体中Ar和N2的百分含量超过50%时,混合气体中CO2转化量是降低的。此外,添加Ar和N2均不利于能量效率的提高,这是因为Ar和N2分子的激发需要消耗很大一部分能量,只有小部分能量用于CO2活化转化。
最后,探讨了在放电区域内填充介质材料对CO2分解性能的影响,研究结果表明,MgAl-CO3类水滑石衍生复合氧化物作为介质材料凭借自身较大的比表面积和丰富的孔道结构可以改善CO2转化率和能量效率,但其前驱体制备条件苛刻,工序繁琐,还要采用高温焙烧等高能耗操作,这增加了CO2转化成本,而填充成本较低的MgO不仅可以得到更高的CO2转化率,反应的能量效率也更高。