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随着世界各国对成品燃油硫含量要求逐渐提高和现存可开采原油资源不断劣质化,开发非加氢深度脱硫技术已成为广受关注的重要研究方向。在众多探索中,基于离子液体的萃取脱硫技术,因兼具萃取单元操作条件温和、工艺简单与离子液体物理化学性质独特、可设计性强等优势,被认为是最有前景的替代脱硫技术之一。然而,考虑到无数可能的阴阳离子组合,通过实验方法筛选离子液体费时费力、成本高、且几乎不可能找到最优选择,因此基于理论预测的计算机辅助离子液体筛选或设计方法成为亟待突破的共性关键技术。本文将围绕油品深度萃取脱硫体系进行离子液体理论筛选和设计,以期获得具有高分离性能和实际应用前景的脱硫溶剂,并丰富和完善现有筛选设计方法,促进离子液体在分离领域的广泛应用。首先,根据萃取脱硫体系"溶剂敏感性"（对萃余相中离子液体含量要求严格）的特性及现有筛选只考虑无限稀释情况下分配系数和选择性（β∞、S∞）的缺点,提出了采用COSMO-RS模型综合考察离子液体萃余相溶解度（Sol）、β∞和S∞的改进的热力学筛选方法。为了验证COSMO-RS对萃取脱硫体系热力学性质的预测准确性,通过模型预测与实验系统地研究了离子液体在模型油烃类中的溶解度、离子液体阳离子链长对其萃取脱硫β∞和S∞的影响、水含量对离子液体萃取脱硫表现的影响。结果表明,COSMO-RS模型对以上性质均具有很好的定性和可接受的定量预测效果,且COSMO-RS分子指纹信息σ-profile及能量分析可合理地解释阴阳离子结构等各因素对以上性质的影响。在验证了 COSMO-RS模型的准确性之后,对萃取脱硫体系进行了离子液体的热力学筛选。通过分析阴离子、阳离子烷基取代数目和链长对各热力学指标的影响,选择[C4MIm][H2PO4]为适合该体系的萃取剂;并结合离子液体溶解度、液液相平衡（LLE）及多级萃取实验证实了该离子液体优良的萃取脱硫性能,说明了所提热力学筛选方法的可靠性。其次,考虑到热力学筛选中基于无限稀释活度系数（γ∞）的β∞和S∞无法反映真实分离体系特定组成、特定浓度及离子液体摩尔质量的影响,进一步建立了以真实萃取情况下基于质量LLE的分配系数（β）、选择性（S）和溶剂损失（SL）作为热力学分离性能评价指标,并结合基团贡献（GC）模型熔点和黏度预测、Aspen Plus流程模拟的系统性离子液体筛选方法。在萃取脱硫实例研究中,通过COSMO-RS模型对比基于γ∞、摩尔LLE和质量LLE的筛选表明,所提出的基于质量LLE的β、S、SL可更合理高效地识别出具有实际应用前景的离子液体;GC物性预测同样排除了很多满足热力学指标、但物性不适于萃取应用的离子液体,印证了物性评价步骤的必要性;连续萃取脱硫过程模拟证明了所选离子液体均具有比常规基准溶剂环丁砜更好的过程性能,其中[C1OC3Py][For]和[C2C1Py][Lac]过程性能最佳。此外,基于过程性能与热力学指标的离子液体排序不同,说明以过程性能确定最优溶剂是必要的。最后,鉴于萃取脱硫体系被大量实验研究的特点及COSMO类模型定量预测准确性无法保证的不足,提出了由实验数据扩展UNIFAC-IL模型,并联立GC熔点和黏度模型形成混合整数非线性规划（MINLP）问题,结合流程模拟评价的系统性离子液体设计方法。通过大量萃取脱硫体系相关的γ∞及LLE实验数据扩展并验证了 UNIFAC-IL模型,结果表明所得模型对该体系的热力学性质具有非常可靠的定量预测效果;联合UNIFAC-IL模型与GC熔点和黏度模型,形成了以基于质量的多元萃取脱硫体系LLE而得的β×S为目标函数,以结构可行性、热力学分离性质和关键物性为约束条件的MINLP问题,并通过问题分解法求解得到了 44个比环丁砜更具实际应用前景的离子液体;通过过程模拟证明了求解MINLP所得离子液体均具有比基准溶剂环丁砜更佳的过程性能,并最终确定[C5MPy][C（CN）3]为其中最优的萃取脱硫溶剂。