【摘 要】
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随着社会对环境问题意识的提高,可持续、可靠、高效、有竞争力的能源变得越来越重要。超级电容器作为介电电容器和常规电池的中间过渡器件,因其具有可逆性好、充放电速度快、循环寿命长和高能量密度而广受重视。而合理设计和合成纳米结构的电极材料对于开发高性能超级电容器至关重要。本论文以具有独特结构和氧化还原性能的纳米Co类普鲁士蓝（Co PBA）及其复合材料为电极材料,对其进行了研究。采用牺牲模板法合成Co类普
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随着社会对环境问题意识的提高,可持续、可靠、高效、有竞争力的能源变得越来越重要。超级电容器作为介电电容器和常规电池的中间过渡器件,因其具有可逆性好、充放电速度快、循环寿命长和高能量密度而广受重视。而合理设计和合成纳米结构的电极材料对于开发高性能超级电容器至关重要。本论文以具有独特结构和氧化还原性能的纳米Co类普鲁士蓝（Co PBA）及其复合材料为电极材料,对其进行了研究。采用牺牲模板法合成Co类普鲁士蓝电极材料,并使用X-射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、拉曼衍射仪（Raman）等物理表征方式对制备材料的结构和形貌进行表征。此外,在0.5 M Na2SO4电解液中用循环伏安法（CV）、恒电流充放电法（GCD）以及交流阻抗法（EIS）对样品进行电化学性能测试。利用ZIF-67作为前驱体,采用牺牲模板法合成中空Co类普鲁士蓝/多壁碳纳米管（Co PBA/MWCNT）复合材料。TEM图表明MWCNT缠绕在Co PBA纳米立方体表面,Raman检测出Co PBA的C≡N带和MWCNT的G带。CV曲线表明共沉淀法合成出Co PBA电极材料表现出一对氧化还原峰(Fe2+/Fe3+),而Co PBA/MWCNT复合电极表现出两对氧化还原峰(Fe2+/Fe3+,Co2+/Co3+),Co2+/Co3+氧化还原峰的活化大大提高了材料比电容。电流密度为1 A·g-1时,比电容达353 F·g-1,比纯Co PBA提高了34.3%。将电流密度提高到10 A·g-1时比电容仍达到315 F·g-1,并通过反应动力学计算得知Co PBA/MWCNT电材料为赝电容材料。将Co PBA/MWCNT作为正极和活性炭（AC）负极组装成的非对称超级电容器（Co PBA/MWCNT||AC）可以在2.0 V的高电压窗口下正常工作,在193.6 W·kg-1的功率密度下可提供40.4 Wh·kg-1能量密度;在1 A·g-1的GCD下循环5000圈容量保留率为83.1%。此外,还采用牺牲模板法合成了金属离子掺杂的Co PBA电极材料,其中Mn掺杂ZIF-67为前驱体制备的Mn-Co PBA性能较好。SEM图显示,Mn-Co PBA为表面粗糙的多面体。在0.5 M Na2SO4电解液中,Mn-Co PBA电极在电流密度为1和5 A·g-1时的比电容分别为369和270 F·g-1,2000个循环后容量保持率为94%。
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