【摘 要】
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当今社会,经济的快速发展带来急剧增加的汽车尾气排放,使空气污染问题日益加剧。汽车尾气中就存在大量烃类在贫氧环境下不完全氧化产生的一氧化碳(CO)。众所周知,CO是一种有
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当今社会,经济的快速发展带来急剧增加的汽车尾气排放,使空气污染问题日益加剧。汽车尾气中就存在大量烃类在贫氧环境下不完全氧化产生的一氧化碳(CO)。众所周知,CO是一种有毒气体,极易与人体血液中的血红蛋白结合,从而使人产生中毒症状。此外,CO也是卷烟烟气中的七大有害物质之一。所以,氧化去除CO具有很大的实际意义。铈锆固溶体是一种很好的储放氧的材料,可以用来催化氧化CO,铈锆固溶体中的结构缺陷、氧空位迁移率、氧空穴浓度和比表面积等因素决定着该材料的储氧性能和氧化还原性能。为了增强铈锆固溶体的催化氧化能力,本文尝试以烟草材料(烟梗丝、烟叶片和烟梗条)为模板掺杂过渡金属(Cu、Fe、Ni、Cr、Co和Mn)合成铈锆固溶体。掺杂过渡金属可以改变铈锆固溶体结构缺陷、增大氧空穴浓度和提高氧负离子的迁移率。而以烟草材料为模板制备的材料具有结构独特、模板易去除并且来源广泛等特点。本文以烟梗丝、烟叶片和烟梗条等材料为模板掺杂过渡金属合成了一些列铈锆固溶体材料。对合成的材料进行了扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、程序升温还原(H2-TPR)、X-射线衍射法(XRD)、储氧量(OSC)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征,结果表明不同烟草材料模板制备的铈锆固溶体材料具有不同的微观结构和物理化学性质。对铈锆固溶体材料进行CO氧化活性评价,结果表明不同烟草模板制备的铈锆固溶体性能不同。以烟叶片为模板制备的掺铜铈锆固溶体具有极高的储氧量,高达2961μmol/g,但该材料催化氧化CO的活性并非最强。以烟梗丝为模板制备的掺铜铈锆固溶体在铈锆比为45:45:10时,对CO氧化有着很好的催化活性,起燃活性温度(T50)为91℃。无模板制备的掺钴铈锆固溶体催化活性也较好,催化氧化CO的起燃活性温度仅为61℃。铈锆固溶体材料作为烟丝催化剂作用于卷烟烟气,可以降低卷烟烟气中CO的含量,烟叶片模板掺铜铈锆固溶体TSL-CZCu2O(掺铜量为20%)可以减少0.13mg每口烟气中的CO,每支卷烟产生CO的质量可以减少2.93mg。
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