低热导钽酸钐系陶瓷材料热学和力学特性的优化及固溶机制研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Ares_Stray
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热障涂层是高效燃气轮机稳定工作的重要材料之一,能抗腐蚀、提高工作温度、减少燃油消耗、延长发动机使用寿命,具备高熔点、高温相稳定、低热导、耐腐蚀、高温韧性优异等特点,还能与基体材料具有较好的相容性。当前广泛使用的热障涂层材料氧化钇稳定氧化锆(YSZ),在高温下存在温度相变、烧结加速、高温辐射传热和熔盐腐蚀等问题,研发综合性能更加优异的新一代热障涂层陶瓷材料具有重要的现实意义和应用价值。稀土钽酸盐陶瓷具有低热导、高热膨胀系数等优良的热物理性能,被认为是最具潜力的新一代热障涂层材料。本论文以钽酸钐系陶瓷材料(SmTaO4、Sm3TaO7和Sm Ta3O9)为研究对象,通过掺杂、合金化等方法和手段,对钽酸钐系陶瓷材料热物理性能进行优化,为新型热障涂层陶瓷材料的选择与性能调控打下基础。主要研究内容如下:首先,采用固相法制备钽酸钐系陶瓷材料(SmTaO4、Sm3TaO7和Sm Ta3O9),研究了钽酸钐系陶瓷材料的相结构与力-热物理性能之间的关系。结果表明,SmTaO4、Sm3TaO7和Sm Ta3O9陶瓷最小平均自由程高于原子间距,热导率有进一步降低的空间,可通过掺杂等引入其他缺陷,进一步降低热导率。Sm3TaO7具有较低的热导率(1.3~1.7 W·m-1·K-1,100~900℃),与YSZ热膨胀系数相近,优良的杨氏模量(183 GPa)和硬度(10.1 GPa)。在高温下,Sm Ta3O9热导率偏离1/T的主要原因是:晶体结构中阳离子空位浓度高导致热辐射增强。其次,利用CeO2、ZrO2、HfO2分别掺杂SmTaO4和Sm3TaO7陶瓷,研究四价离子非等价掺杂对钽酸钐系陶瓷材料制备工艺参数的影响,揭示了掺杂钽酸钐系陶瓷高温烧结过程中固溶机理。结果表明,CeO2、ZrO2、HfO2掺杂SmTaO4、Sm3TaO7陶瓷,不同程度的降低了SmTaO4、Sm3TaO7陶瓷热导率,提高了热膨胀系数;掺杂2%ZrO2的SmTaO4陶瓷热导率最低达到0.97 W·m-1·K-1,掺杂8%ZrO2的Sm3TaO7陶瓷热膨胀系数最高达到10.9×10-6K-1。最后,以综合性能较为优良的Sm3TaO7为第二相,以商业7YSZ粉体为基体,制备7YSZ/Sm3TaO7复相陶瓷;通过对第二相Sm3TaO7含量和晶粒尺寸控制,实现对传热的有效散射,降低热导率。研究结果表明,7YSZ/Sm3TaO7复相陶瓷最低热导率达到0.81 W·m-1·K-1,与7YSZ相比降低了50%。添加5wt.%Sm3TaO7的复相陶瓷热膨胀系数最高达到12.1×10-6 K-1,高于7YSZ(约10×10-6 K-1,1200°C)。通过大气等离子喷涂工艺,在粘结层Co Ni Cr Al Y上喷涂7YSZ/Sm3TaO7热障涂层,热循环寿命测试结果显示,添加5wt.%Sm3TaO7的复相陶瓷涂层在1100℃热循环寿命优于7YSZ涂层,主要原因是复相陶瓷的热膨胀系数较高,复相陶瓷涂层与粘结层之间热膨胀系数失配减少,涂层热应力集中缓解。
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