论文部分内容阅读
选择粉末活性炭，粉末氧化铝和凹凸棒为载体原料，硝酸铜为催化剂，通过浸渍焙烧的方法制备复合颗粒催化剂。借助红外光谱分析和扫描电镜分析方法对复合颗粒催化剂进行表征，同时，将复合颗粒催化剂与不同氧化剂联合使用，对酸性大红模拟印染废水进行处理，探讨复合颗粒在不同催化氧化体系下对酸性大红的降解机理。在此研究的基础上，对实际印染废水进行处理，考察了pH、催化剂投加量、氧化剂投加量等因素对印染废水中色度和COD去除效果的影响。另外，还研究了复合颗粒催化剂的再生性能和重复利用性能。通过对本课题的研究，得到以下结论：1.通过正交实验确定复合颗粒原料的配比（质量比）为：粉末凹凸棒：粉末活性炭：粉末氧化铝=10:2:1。由单因素实验确定制备复合颗粒催化剂的的最佳条件为：活性组分浓度为0.8mol/L，焙烧温度为600℃，焙烧时间为2.5h。2.以偶氮染料酸性大红为模拟印染废水，在不同的催化-氧化体系下，分别得到不同的降解过程：在催化-过氧化氢体系中，过氧化氢在复合颗粒催化剂的作用下，生成了强氧化剂羟基自由基，酸性大红的-N=N-键经过羟基自由基氧化后先断裂。然后-C-C-、-C=C-以及苯环逐渐断裂，生成新的小分子有机物。在催化-臭氧体系降解过程中，复合颗粒催化臭氧产生·OH，先攻击-N=N-键，又在臭氧协同氧化作用下，将-C-C-和-C-N-键以及苯环逐渐氧化为小分子有机物，其中氮元素主要转化成氮气。3.在催化-过氧化氢体系中，当反应温度为60℃，pH=4，氧化剂投加量为80mL/L，催化剂投加量为40g/L，反应时间60分钟，实际印染废水的色度和COD去除率分别可达95%和82%。复合颗粒催化剂在使用10次后，COD的去除率降低到64%，但对色度仍然具有较高的去除效果。在催化-臭氧体系中，当pH=9，催化剂投加量为20g/L，臭氧浓度为55mg/L，反应时间为50分钟，实际印染废水的色度和COD去除率分别达到95%和60%。复合颗粒催化剂在使用10次后，色度及COD去除率分别为93%和59%，仍具有较高的催化效果。4.建立不同体系下的表观动力学模型，在催化-过氧化氢体系下，非均相催化氧化的表观动力学方程为：V=dc/dt=0.936E0.16 F0.425。根据动力学方程可以看出，反应速率与过氧化氢投加量和催化剂投加量呈正相关。在臭氧体系下，非均相催化氧化的表观动力学方程为：V=dc/dt=3.18E0.215F0.131，由方程可以看出，反应速率与臭氧浓度和催化剂投加量均呈正相关。