宽可见光吸收混合金属氮氧化物半导体材料光催化研究

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具有宽可见光吸收的钙钛矿型LaTiO2N和LaNbON2半导体光催化材料,对于提高太阳能的利用效率具有非常重要的作用。然而,这两种材料在光催化方面的应用还不够完善,尤其是LaNbON2半导体材料,在光催化分解水方面的报道少之又少。本论文成功合成了纯相的钙钛矿型LaTi O2N和LaNbON2光催化材料,经过后续的活性优化处理(退火处理),首次实现了以La2TiO5为前驱体制备的LaTiO2N和以La3NbO7为前驱体制备的LaNbON2,具有光催化氧化水活性。首先,本文以NaCl和KCl为熔盐,合成了La2TiO5氧化物前驱体,并通过高温氨解法制备了钙钛矿型LaTi O2N。即使通过UV-Vis-NIR和电子顺磁共振分析出以La2TiO5为前驱体制备的LaTiO2N拥有更低的缺陷,在光催化氧化水方面,仍然没有比以传统方法合成的具有缺陷的LaTi O2N表现出更高的活性。通过Mott-Schottky分析可以看出,以La2TiO5为前驱体制备的LaTiO2N具有相当低的施主浓度,不足以为光生电子和空穴的分离建立有效的内电场,同时,较低的施主浓度对应于费米能级和价带的差值很小,这就意味着价带上光生空穴的氧化能力很低。根据以上发现,对以La2Ti O5为前驱体制备的LaTiO2N进行了在Ar氛围下的退火处理,通过引入阴离子空位,成功提高了LaTiO2N的施主浓度,实现了LaTiO2N的光催化氧化水活性。在Ar氛围下,LaTiO2N以713℃退火处理并担载了CoOx助催化剂之后,具有高的可见光光催化氧化水产氧活性,在450nm单色光的量子转化效率可以达到25%。其次,本论文合成了LaNbO4和高碱性氧化物计量比、Nb(V)具有更低有效正电荷的La3NbO7氧化物前驱体,并通过高温氨解法制备了钙钛矿型LaNbON2。副产物La2O3的去除,为LaNbON2引入更多的孔结构,使得以La3NbO7为前驱体氮化制备的LaNbON2的比表面积达到了23m2/g,远远高于以LaNb O4为前驱体氮化制备的LaNbON2的比表面积(11m2/g)。此外,从UV-Vis光谱可以看出,以La3NbO7为前驱体氮化制备的LaNbON2拥有更低的缺陷吸收。热重分析也表明,以LaNbO4为前驱体氮化制备的LaNbON2存在两个质量增加阶段,低价Nb的氧化和N的氧化导致的质量增加,而以La3NbO7为前驱体氮化制备的LaNbON2只存在一个质量增加阶段(N的氧化)。这些都说明以La3NbO7为前驱体制备LaNbON2可以抑制低价Nb缺陷的形成。和传统方法以LaNbO4为前驱体氮化制备的LaNbON2相比较,以La3NbO7为前驱体制备的LaNbON2具有更低的缺陷密度和更高的比表面积,但是,LaNbON2仍然没有表现出直接的光催化活性。通过后续的退火处理之后,在LaNbON2中引入了阴离子空位,价带上光生空穴的氧化能力得到了大幅度地增强,以La3NbO7为前驱体制备的LaNbON2表现出了光催化氧化水的能力,而以LaNbO4为前驱体氮化制备的LaNbON2没有表现出光催化氧化水的能力。并且,通过担载助催化剂CoOx,LaNb ON2-f.317-Ar713的光催化活性得到了进一步提高。
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