甲苯是典型的挥发性有机物（VOCs）,对大气环境和人体健康均有巨大危害。催化燃烧技术是去除甲苯的最为有效方法之一,该技术的核心是高效催化剂。目前商业化的贵金属催化剂价格高昂而限制该技术的广泛应用,因此研制高效非贵金属催化剂具有重大意义。稀土铈基催化剂是一类性能优异的VOCs氧化催化剂,但该类催化剂的微纳结构认知依然存在严重不足。如能可控设计合成特定结构的铈基催化剂,以实现活性物种的高效富集利用,则有望获得更加优异的催化性能。因此,本论文以铈基催化剂的微纳结构调控为主要目标,通过调变微纳尺度的表界面微化学形态,从单一体系过渡到复合体系的研究,系统考察所研制的催化剂对甲苯氧化的性能,探寻其中的微观机制。取得的创新性研究结果如下:1.制备具有不同维度的纳米多晶CeO₂催化剂,发现形貌能显著影响甲苯氧化性能。空心球（0D-CeO₂）,空心管（1D-CeO₂）和纳米片（2D-CeO₂）均为纳米晶组装形成的多晶结构。2D-CeO₂的甲苯催化性能最佳,其T₅₀为202℃,多晶组装纳米片的丰富活性氧是甲苯氧化性能优异的关键。2.利用诱导自组装的策略成功制备多级孔CeO₂微球（CeO₂-HS）,较传统制备方法获得的微球（CeO₂-S）,其具有更优异的甲苯氧化性能。CeO₂-HS是由纳米线组装形成的开放多级孔微球,具有发达的孔结构以及丰富的表面缺陷氧,在高空速下其甲苯氧化的T₅₀为195℃。3.基于中性水热沉积法制备系列低负载二元钴/铈催化剂,发现其在甲苯氧化中存在纳米载体效应。纳米载体的形貌不同会导致催化剂之间的T₅₀差值达60℃。载体对活性钴物种的分散有显著影响,具有（111）主要暴露面的CeO₂细纳米颗粒载体上钴物种的分散性能更佳,在其界面处产生的丰富活性氧以及优异的氧化还原性能是甲苯氧化性能提升的关键。4.采用表面活性剂改性沉淀法制备系列三元掺杂型铜-锰-铈催化剂,发现第三元素的竞争溶解机制能显著提高固溶体的固溶度,进而对甲苯氧化性能产生影响。适量的铜掺杂能促使锰定向迁移到CeO₂晶胞中而形成固溶度更高的Mn_0.5Ce_0.5O_x结构,导致催化剂表面产生更高浓度的活性氧,有利于甲苯氧化性能提升。