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本文对丙烷、二氧化碳重整制氢反应体系进行了初步研究。对该反应过程热力学进行了分析,提出了催化剂设计方案。分别利用浸渍法与共沉淀法制备了丙烷、二氧化碳重整制氢镍基催化剂,通过常压固定床微分反应装置对催化剂进行了活性评价。运用现代测试技术(EDAX、XRD、XPS、TG等)对催化剂的结构与表面物化性质进行表征并与活性相关联。深入研究了催化剂组成、前驱体、制备方法对催化剂结构的影响及其与催化剂活性之间的相互关系。
采用不同前驱体,利用浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3催化剂,研究结果表明,前驱体对催化剂表面Ni(Ⅱ)的还原程度、还原后Ni(0)稳定程度及反应过程中的积炭有一定的影响,以醋酸镍为前驱体制备的催化剂具有最佳的催化活性,丙烷、二氧化碳的转化率介于70-80%, H2生成速度最高可达65000 nmol/gsec,CO生成速度最高可达100000 nmol/gsec。
利用共沉淀法制备了不同镍含量的催化剂,研究结果表明,镍含量对于产物组成和催化剂性能有显著影响,Ni、Al质量比为20:80的催化剂性能最佳。对于共沉淀法制备的镍基催化剂,添加稀土元素可以改善催化效果。La元素能有效提高催化剂活性,丙烷转化率达到100%。Ce元素可以提高Ni分散度,提高催化剂的抗积炭能力及催化稳定性。