【摘 要】
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挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）是导致PM2.5和光化学烟雾等环境问题的重要前体物质,也是许多健康问题的元凶。催化氧化技术是一种极具发展前景的VOCs治理技术,目前对其研究的难点是通过高效催化剂的制备显著地降低反应温度。Fe Ox作为一种活性载体,不仅可以有效地分散贵金属,同时可以与贵金属之间发生相互作用,有利于高效降解VOCs催化剂的设计。本文选择甲
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挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）是导致PM2.5和光化学烟雾等环境问题的重要前体物质,也是许多健康问题的元凶。催化氧化技术是一种极具发展前景的VOCs治理技术,目前对其研究的难点是通过高效催化剂的制备显著地降低反应温度。Fe Ox作为一种活性载体,不仅可以有效地分散贵金属,同时可以与贵金属之间发生相互作用,有利于高效降解VOCs催化剂的设计。本文选择甲苯作为探针分子,通过共沉淀法制备了一系列Fe Ox负载的高度分散的贵金属催化剂,初步考察了不同因素对于甲苯降解性能的影响,并通过一系列表征揭示了甲苯常温降解的作用机制。探讨了催化剂发生部分失活的原因,并提出了改善催化剂稳定性的方案。进一步探究了碱金属掺杂的催化剂对于催化剂稳定性能的影响。采用一系列表征阐述了碱金属掺杂催化剂在甲苯常温稳定降解过程中的构效关系。主要研究内容如下:探究了制备条件对甲苯降解性能的影响。在p H为8、煅烧温度为180°C的条件下,Fe Ox负载的0.2wt%Pt具有最佳的甲苯降解性能,可以获得4.05 s-1的转化频率（Turnover frequency,TOF）,而CO2的选择性可以达到72.53%。结构表征表明,无定型Fe Ox载体促使Pt物种在其表面高度分散,改善了Pt物种的电子环境和配位环境。XRD、FT-IR、NH3-TPD以及XPS等表征结果说明,Pt物种与表面羟基之间的相互作用促使表面羟基参与到甲苯的常温降解过程。XANES和EXAFS表征结果表明高度分散的Pt-（OH）x（O）-Fe物种是甲苯在Pt/Fe Ox-180催化剂上进行常温催化臭氧化的活性位点。路易斯酸在臭氧分解产生氧化性物种中起到了重要作用。提出了甲苯常温催化臭氧化的作用机制,Pt-（OH）x（O）-Fe活性位和路易斯酸位点是该机制中的两个重要特征。考察了工艺条件对Pt/Fe Ox-180催化剂降解甲苯性能的影响。在50°C、10000m L g-1 h-1、相对湿度为48%、甲苯浓度为200 mg m-3、臭氧浓度为2000 mg m-3的反应条件下,Pt/Fe Ox-180催化剂的甲苯降解性能最佳,可以实现甲苯100%转化。提出了催化剂表面碳酸盐的沉积是造成催化剂失活的主要原因。制备了一系列碱金属掺杂的Pt/Fe Ox-180催化剂,考察了制备方法和碱金属掺杂比例对于催化剂稳定性的影响。在采用Na Cl作为掺杂剂,并且Na:Pt摩尔比为20:1的条件下,制备的Na-Pt/Fe Ox-180催化剂具有最佳的稳定性能,可以使甲苯在100%的转化水平维持7 h左右。表征分析表明,较大的比表面积和孔径、表面羟基和弱酸位点之间的协同作用,促进了催化剂表面碳酸盐物种的脱附,显著提高了催化剂的稳定性。
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