【摘 要】
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柔性硫醚吡啶配体是一类含硫醚键,及吡啶官能团的配体,这类配体不仅有吡啶配体配位能力强的特点,又具有柔性配体构象丰富的特点。因此,研究由柔性硫醚吡啶配体来合成的配位聚合物的结构及其应用受到人们的重视。本文主要采用混合配体策略,选用多臂（“双臂”、“三臂”及“四臂”）的柔性硫醚吡啶配体为主配体,及“V”型或直线型的刚性羧酸配体为辅助配体,改变合成方法和实验条件,构筑并且表征了10个配位聚合物。本论文的
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柔性硫醚吡啶配体是一类含硫醚键,及吡啶官能团的配体,这类配体不仅有吡啶配体配位能力强的特点,又具有柔性配体构象丰富的特点。因此,研究由柔性硫醚吡啶配体来合成的配位聚合物的结构及其应用受到人们的重视。本文主要采用混合配体策略,选用多臂（“双臂”、“三臂”及“四臂”）的柔性硫醚吡啶配体为主配体,及“V”型或直线型的刚性羧酸配体为辅助配体,改变合成方法和实验条件,构筑并且表征了10个配位聚合物。本论文的主要内容如下:1、基于“双臂”的柔性配体bpb（1,2-双（（吡啶-4-基硫基）甲基）苯）,我们采用混合配体策略,在水热条件下,选取“V”型结构的辅助配体与过渡金属离子组装得到了6个配位聚合物1-6:{[Co（bpb）（tbip）]n·H2O}n（1）;{[Co（bpb）（mip）]}n（2）;{[Mn（bpb）（mip）]}n（3）;{[Co（bpb）（5-eip）]}n（4）;{[Co（bpb）（5-pip）]·H2O}n（5）;{[Co（bpb）（5-nip）]·H2O}n（6）（H2tbip=5-叔丁基-1,3-苯二羧酸;H2mip=5-甲氧基间苯二甲酸;H2eip=5-乙氧基间苯二甲酸;H2pip=5-丙氧基间苯二甲酸;H2nip=5-硝基间苯二甲酸）。单晶衍射表明,1-6均以双核金属离子簇为结构基元的一维链状结构。此外,我们对1-6进行了IR（infrared spectra）、TGA（Themogravimetric analysis）及PXRD（Powder X-ray diffraction）的相关表征。通过Hirshfeld表面分析法比较了不同取代基对1-6中的分子间弱相互作用力的影响。磁性分析表明,1,2,4,5和6的Co（II）离子间表现出的是类似的反铁磁耦合相互作用,由于离子自旋态不同,3的Mn（II）离子间的反铁磁耦合相互作用的表现形式和其它五个配合物存在差异。2、在常温挥发的条件下,通过选用“三臂”的柔性硫醚吡啶配体（1,3,5-三（4-吡啶硫烷基甲基）-2,4,6-三甲基苯）,我们得到了二维层状结构的结晶产物{[Cd（tptb）2（H2O）2]·2NO3}n（7）,通过加入刚性直线配体H4DOBDC（2,5-二羟基対苯二甲酸）对其进行改性,我们得到了结构比7复杂,稳定性强于7,在悬浊液中发光性能优于7的三重互穿的三维框架材料{[Cd（tptb）（H2DOBDC）（H2O）]·DMF}n（8,DMF=N,N-二甲基甲酰胺）。通过Hirshfeld表面分析法比较了加入H4DOBDC后,7和8的分子间弱相互作用力的差异。我们还对这2个配位聚合物进行了IR、TGA及PXRD的相关表征和荧光测试。荧光测试结果表明,7不仅可在DMA溶液中选择性识别和检测Fe3+、Cr O42-和Cr2O72-离子,而且还可在p H 13.0的碱液中选择性识别和检测Cr O42-离子,此外,我们还进一步研究了其荧光淬灭机制。3、在水热条件下,基于“四臂”柔性硫醚吡啶配体tpb（1,2,4,5-四（4-吡啶基硫烷基甲基）苯）,我们成功构筑了具有类“风车”结构单元的二维层状结构的配位聚合物{Cu（tpb）4（H2O）}n（9）和具有类“8”字结构单元构筑的二维框架材料{[Zn（tpb）（tbip）]·0.5H2O}n（10）,通过Hirshfeld表面分析法比较了9和10的分子间相互作用力的差异。并对其进行了PXRD表征、热重分析,及固体荧光光谱分析。
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