【摘 要】
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水系电解质替换有机电解质,能实现储能器件的本质安全。传统水系电解质大多是低浓度的金属盐水溶液,电化学窗口窄（1.23 V）,影响电极材料的选择。如何拓宽水系电解质的电化学窗口是水系电池的技术难点,解决这一问题的关键在于降低电解质中自由水的活度。开发低成本宽窗口的水系电解质是水系电池研究的关键。本论文设计制备了低成本的室温水合熔融盐电解质、基于室温水合熔融盐的水凝胶电解质以及双交联水凝胶电解质,并且
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水系电解质替换有机电解质,能实现储能器件的本质安全。传统水系电解质大多是低浓度的金属盐水溶液,电化学窗口窄（1.23 V）,影响电极材料的选择。如何拓宽水系电解质的电化学窗口是水系电池的技术难点,解决这一问题的关键在于降低电解质中自由水的活度。开发低成本宽窗口的水系电解质是水系电池研究的关键。本论文设计制备了低成本的室温水合熔融盐电解质、基于室温水合熔融盐的水凝胶电解质以及双交联水凝胶电解质,并且采用电子束辐射法制备水凝胶电解质,对上述电解质物理、化学和电化学性质进行了详细表征,探究了其在水系储能器件中的应用。具体内容如下:（1）设计并制备了一种新型室温水合熔融盐（RTMS）电解质。RTMS几乎不含自由水,大大降低了水的活度,将其电化学窗口拓宽至3.1 V。使用分子动力学模拟计算其具有NO3--Li-H2O特殊的链状结构。以RTMS为电解质,组装的NaCoHCF/活性炭（AC）和NaCoHCF/苝四甲酸二酐（PTCDA）水系离子电池具有优异的倍率和循环性能。使用非原位XRD和XPS对NaCoHCF电极在RTMS中的结构演变和电荷传输机制进行了详细分析,表明降低电解质中水的活度有利于NaCoHCF在充放电过程中的结构可逆性。（2）使用电子束辐射技术制备了基于RTMS的聚合物水凝胶电解质（e-RPE）。使用低成本的聚乙二醇二甲基丙烯酸酯（PEGDMA）作为水凝胶基体,亲水聚合物框架与水分子氢键结合,进一步降低了RTMS中水的活度,降低了析氢电位,电化学窗口拓宽至3.1 V,室温下的离子电导率高达4.1 mS cm-1。以e-RPE为电解质,组装的NaCoHCF/AC水系离子电池不仅具有优异的循环稳定性和倍率性能,其高温电化学稳定性也得到了明显改善。（3）使用成本更低且生物可降解的聚乙烯醇（PVA）作为水凝胶聚合物材料来替代PEGDMA制备水凝胶电解质,进一步降低成本,提高离子电导率,探究了不同电子束辐射剂量下的PVA水凝胶的物理性能。采用浸泡法将30 kGy辐射制备的PVA水凝胶与RTMS结合,制备了RTMS-PVA水凝胶电解质,提高了e-RPE的离子电导率,达70.6 mS cm-1,电化学窗口约为2.5 V。以30 kGy RTMS-PVA为电解质,组装的NaCoHCF/AC水系离子电池性能优异,进一步改善了NaCoHCF/AC水系离子电池在e-RPE中的循环稳定性。（4）为了进一步发挥电子束辐射技术的优势,提高PVA水凝胶的机械性能,在不添加交联剂的情况下,制备了PVA和丙三醇（G）双交联水凝胶电解质（PVA-G）。30 kGy PVA-G的物理性能和电化学性能最优,不仅提高了PVA水凝胶的机械性能,而且离子电导率高达22.8 m S cm-1,电化学窗口拓宽至2.51 V。以30 kGy PVA-G为电解质的混合锌离子超级电容器具有较好的倍率性能,拓宽了电子束辐射制备水凝胶电解质的应用场景。
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