【摘 要】
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在过去很长一段时间,科学界一直认为金属等离子体衰减所产生的正负载流子的寿命很短,不足以改善金属本身的催化性能。然而,近年的研究发现,只要外部环境条件合适,等离子体衰减产生的正负电荷还是能够被有效地分离,所产生的热电子或热空穴能够有效地参与催化反应,从而显著地改善金属催化剂本身的性能。本论文将通过降低等离子金属纳米结构的形貌对称性,来提高等离子体衰减产生的正负电荷的分离效率,并尝试揭示等离子辅助催化
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在过去很长一段时间,科学界一直认为金属等离子体衰减所产生的正负载流子的寿命很短,不足以改善金属本身的催化性能。然而,近年的研究发现,只要外部环境条件合适,等离子体衰减产生的正负电荷还是能够被有效地分离,所产生的热电子或热空穴能够有效地参与催化反应,从而显著地改善金属催化剂本身的性能。本论文将通过降低等离子金属纳米结构的形貌对称性,来提高等离子体衰减产生的正负电荷的分离效率,并尝试揭示等离子辅助催化的内在本质原因。具体工作如下:（1）以Ag包覆Au纳米棒的Au/Ag核/壳纳米长方体为模板,采用甲苯/水界面组装和限域刻蚀技术,用Pd2+定向刻蚀Au/Ag核/壳纳米长方体的一个面,实现了在AgPd纳米碗中种植Au纳米棒（Au/AgPd）,发展了一种制备多层次非对称结构的新方法。（2）在激发金属等离子体的光照下,Au/AgPd非对称结构纳米粒子表现出优异的电催化性能。Au/AgPd非对称结构纳米粒子电催化活性的对光波长、温度的依赖性以及活化能计算结果等表明:Au等离子体衰减产生的“热空穴”参与催化反应,是Au/AgPd催化性能提高的主要原因。在660 nm的激光照射下,等离子体能够被有效激发,Au/AgPd的质量活度高达15 A mg Pd-1,大约是商业Pd/C催化剂的16倍。（3）以Ag包覆Au纳米棒的Au/Ag核/壳纳米长方体为模板,采用界面组装和限域刻蚀技术,用Au3+定向刻蚀Au/Ag核/壳纳米长方体的一个面,实现了在Ag Au纳米碗中种植Au纳米棒（Au/Ag Au）,并研究了Au/Ag Au等离子辅助催化硝基苯酚还原。结果表明:在可见光照射下,由于等离子衰减产生的“热电子”能够有效增强Au/Ag Au表面的还原能力,加快了反应速率。
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