搜寻可用的深紫外光区功能晶体材料是激光和通信领域的热点问题，因而引起了人们广泛的研究兴趣。随着激光技术的发展，亟待探索能够应用与深紫外光区、综合性能优异的光功能晶体材料。当前以实验合成为主的新材料研发模式，依赖于大量的“重复法”实验，这种方式不仅浪费资源，也延长了材料开发周期。因此先在理论上确定材料的结构-性能关系，然后再利用可靠的晶体结构预测方法设计出具有特定功能的新材料，最后进行实验合成，这种以理论辅助指导实验的方式成为了材料研发的有效策略。　　根据能量最低原理，物质的能量越低越稳定，因而理论上晶体结构预测的本质就是在给定的化学组分下，确定物质势能面上的全局能量最小值点。近年来，随着计算机运算能力的提高、材料模拟计算方法的完善和材料结构-性能关系的进一步研究，理论上设计具有特殊功能的材料已经成为可能。在本文中，我们首次引入了晶体结构预测CALYPSO算法，并结合第一性原理方法，设计出了具有特定双折射值的全局能量优化的深紫外光功能晶体材料，主要设计思路如下:　　(1)研究硼酸盐晶体的结构-双折射性能关系。硼酸盐一般具有短的紫外截止边，它们是紫外光学晶体的备选材料。通过研究硼酸盐的结构-双折射内在关联机制，在晶体生长之前，根据结构评估其双折射值，将能有效的评估晶体的实际应用价值，为新晶体开发提供可靠的参考数据。在本文中，首先选取了五种不同构型的硼酸盐晶体材料，它们分别具有孤立的B-O基团和网状的B-O基团。利用第一性原理方法计算出这五种不同硼酸盐构型的晶体的双折射值，并且同时调研了一千多种人工晶体和天然矿物晶体的实验双折射值，对比以上所有晶体的双折射值和其对应的结构类型，总结发现硼酸盐的双折射变化具有明显的规律性特征。对于大多数硼酸盐，其双折射与结构类型具有如下定性的关系:平面状B-O基团的平行或类平行分布(Δn≈0.07-0.13)＞平面状B-O基团的近平面分布或链状B-O基团的共平面分布(Δn≈0.04-0.08)＞平面状B-O基团的混乱取向分布或网状B-O基团的混乱取向分布(Δn＜0.05)。这个规律结合第一性原理计算结果，可以评估硼酸盐是否具有合适的双折射值。同时，也可以利用这个规律设计具有合适双折射值的新型硼酸盐材料。　　(2)设计具有0.07-0.1双折射值的硼酸盐晶体材料。众所周知，双折射值在0.07-0.1范围内的非中心对称硼酸盐晶体在深紫外相位匹配方面具有非常大的优势，因此设计双折射值在这个范围内的硼酸盐晶体具有重要的实用价值。从上面论述的硼酸盐双折射变化规律可以发现，设计具有0.07-0.1双折射值的硼酸盐晶体，其中平面装的B-O集团成为一种较佳的基础结构集团，同时含Be硼酸盐一般具有较短的深紫外截止边，因此我们选择了包含BO3基团的NaBeBO3进行研究。　　由能量最低原理可知，目前理论设计上使用的替代方法和高通量筛选方法都不能有效的探索未知化学组分下具有能量稳定性的物质结构。为了解决这个问题，我们首次将全局优化的CALYPSO结构预测方法引入到硼酸盐结构预测当中，对化学组分为NaBeBO3的常压下结构进行预测。第一次得到了NaBeBO3的热动力学稳定结构，并找到了其全局能量最小点附近所有的极小值点结构。同时预测结果显示，四个最低能量的NaBeBO3结构均具有0.07-0.1范围的双折射值，并且具有170 nm左右的深紫外截止边，它们都是深紫外双折射晶体的备选材料。其中空间群为P-6的NaBeBO3结构具有1倍K2H2PO4的非线性光学效应，并且最短相位匹配波长为195 nm左右，综合评估它可作为深紫外非线性光学晶体的备选材料。　　总的来说，以深紫外光功能为导向的光学材料设计才刚刚开始，这种设计方式为实验指明了确切的方向，并且缩短了材料的开发周期。将来还会有更多的具有优良深紫外光学性能的材料通过这种方式被开发出来。