钙钛矿太阳能电池(pero-SCs)因其优异的光电性能和成本低价等优点而受到广泛的关注。目前pero-SCs的认证效率已经达到25.2%,该效率已经达到太阳能电池商业化对效率的要求。在未来有望取代硅基太阳能电池成为第三代太阳能电池。虽然钙钛矿太阳能电池的研究取得了显著的进展,然而目前依然存在较多因素限制pero-SCs性能的进一步提升。例如钙钛矿表面存在的缺陷、界面能级不匹配以及器件长期稳定性等问题。基于此,本论文系统的研究了引入有机半导体界面层对钙钛矿晶体生长、表面缺陷、传输层形貌以及界面能级等影响。具体研究如下:1.通过精准设计并合成含有噻吩和氨基的富勒烯衍生物(PCBB-S-N)。通过实验和理论计算相结合证明了 PCBB-S-N对钙钛矿的界面具有“靶向治疗”的作用。PCBB-S-N上的噻吩可以钝化钙钛矿中未配位的铅离子缺陷,同时叔氨基增加了对水的吸附能力,阻挡水分子进一步进入钙钛矿。当PCBB-S-N作为钙钛矿和电子传输层PCBM之间的媒介层时,可以有效的改善PCBM的薄膜形貌。最终,以PCBB-S-N作为媒介层的太阳能电池的效率达到了 21.08%。与此同时,pero-SCs的湿度、热稳定性均获得大幅度的提升。2.率先提出同源策略的概念并证明了该策略在pero-SCs中的实用性。通过采用与反溶剂中掺杂的聚合物一致的材料作为空穴传输层,制备高效、稳定的钙钛矿太阳能电池。掺杂在反溶剂中的聚合物可以增大钙钛矿晶粒尺寸,并钝化钙钛矿中的晶界,获得高质量的钙钛矿薄膜。此外,采用和反溶剂中掺杂的聚合物一致的材料作为空穴传输层,不仅可以在钙钛矿和空穴传输层表面形成更好的界面接触,而且可以和钙钛矿薄膜中呈现梯度分布的聚合物形成连续的空穴传输通道,提高空穴的抽提能力。最终,由同源策略制备的全无机CsPbI2Br器件获得16.40%的器件效率,并且器件的湿度、热和光稳定性都得到很明显的提升。