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随着可穿戴电子技术的迅速发展,具有高柔韧性、重量轻、电化学性能好的储能器件引起了人们的关注。传统的叠层超级电容器中元件存在物理连接不稳定、力学性能较差,界面电阻较高的问题还有待进一步解决。纳米纤维素具有高力学强度、生物可降解性与石墨烯、碳纳米管等电活性材料具有很强的相容性等优点,是制备柔性超级电容器的优良原材料。本论文通过层层自主装的方式,将纤维素纳米同时作为隔膜和电极材料制备了一体化的具有高导电、良好拉伸强度的柔性超级电容器。本论文以纸浆板为原料,在2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧化物(TEMPO)/溴化钠/次氯酸钠的氧化体系下,结合机械研磨的方法制备出了纳米纤维素(NFC)。纤维素的羟甲基被氧化成羧基,将表面带有羧基的NFC作为分散剂,分散碳纳米管(CNT),使CNT可以在水中稳定存在而不团聚。通过对NFC分散的CNT进行紫外光谱分析表明,NFC分散的CNT和十六烷基苯磺酸钠分散的CNT吸收峰位置一致,且该分散液静置一个月未出现沉淀。将该CNT分散液和NFC的水分散液通过交替过滤的层层自组装方式制备了碳纳米管/纤维素纳米纤维/碳纳米管(CNT/NFC/CNT)三明治结构的导电膜。当薄膜中的CNT的质量分数为19.2 wt%时,制备的三明治导电薄膜的拉伸强度为60.8 MPa,杨氏模量为3.8 GPa,与纯NFC膜的力学强度相当,表明该薄膜具有良好的力学性能。通过四探针技术对CNT/NFC/CNT薄膜的表面电阻表明,薄膜的上、下表面的电导率分别为44.4和43.7 S·cm-1。薄膜的导电性测试结果表明,CNT/NFC/CNT薄膜具有各向异性的导电性能,在薄膜垂直的方向上绝缘,水平方向具有90.8 S·cm-1的高电导率。基于CNT/NFC/CNT薄膜的各向异性的导电性能,本论文在该薄膜表面电沉积了PPy-CNT复合活性材料,制备了以NFC为电解质隔膜的“电极-隔膜-电极”的一体化超级电容器。测试结果表明,一体化电容器的比表面积高达27.6 m2·g-1,表面的孔径较大,利于电解质离子和电子的转移。当电沉积时间为900 s时,材料的电化学性能达到最佳。两电极测试体系下测试研究表明,当电流密度为1 mA·cm-2时,电容器的面积、体积比电容分别为56.25 mF·cm-2,11.25 F.cm-3,而纯CNT制备的电容器的面积和体积比电容数值仅为10.55 mF·cm-2和2.93 F·cm-3。由于电沉积PPy-CNT材料时,CNT和PPy通过π-π共轭作用,使PPy包裹在CNT外面,减少了 CNT之间的接触,从而降低了电解质离子通过导电层的电阻。在0.08 W·cm-3的功率密度下,电容器的体积能量密度高达1 mWh·cm-3。同时,制备的一体化超级电容器在任何弯曲角度下电化学性能保持不变,表明所制备的电容器具有良好的可弯折性能,且在1000次循环测试后,比容量仍保持初始值的90.48%。本论文所制备的一体化超级电容器为便携可穿戴电子设备和柔性可持续电源领域提供了新的发展途径。