随着经济与科技的进步,人们对能源化工、精细化工以及医疗食品等领域产品的质量及数量要求越来越多,推动了化工行业的发展。Suzuki偶联反应是化工生产中最重要的有机反应之一,是合成各种功能材料、天然产物、药物以及生命有机体的基础。目前Suzuki偶联反应使用最多的催化剂是过渡金属钯催化剂。传统的均相钯催化剂需要加入有毒、昂贵的膦配体,对环境不友好。“无膦配体”负载型多相钯催化剂因比表面积大、合成方法简单、环保、循环利用率高等诸多优点而备受关注。三维石墨烯宏观材料具有蜂窝状多孔结构,比表面积大,能够为催化反应提供多重电子转移路径,是负载钯催化剂的优良载体。然而,三维石墨烯在自组装过程中石墨烯片层间会发生不可逆的堆积重叠,降低了原有石墨烯片的比表面积。氨基离子液体可通过共价功能化的方式修饰到石墨烯上,减少石墨烯片层间的堆积重叠,增大三维石墨烯的比表面积。而且,离子液体中带正电荷的阳离子能吸附带负电荷的金属前驱体均匀分布在石墨烯上,原位还原形成分布均匀、粒径较小的金属纳米颗粒,催化活性位点增多,有利于提高催化活性。基于以上分析,本论文以三维石墨烯为载体,以氨基离子液体作为间隔剂,通过绿色、简便的还原-诱导自组装法成功制备了具有三维多孔结构的3D IL-rGO/Pd和3D IL-rGO/Pd_xCu_y复合催化剂,研究其在Suzuki偶联反应中的催化性能,主要研究内容如下:1、三维氨基离子液体功能化石墨烯负载Pd复合气凝胶的制备、表征及其在Suzuki偶联反应中的催化性能研究通过亲核开环反应将氨基离子液体（溴化1-胺丙基-3-甲基咪唑）功能化到氧化石墨烯上,以Na₂PdCl₄为钯源,采用还原-诱导自组装法制备三维氨基离子液体共价功能化石墨烯负载Pd复合气凝胶（3D IL-rGO/Pd）。我们以碘苯和苯硼酸的Suzuki偶联反应为模型反应,首先考察反应溶剂和碱基对催化性能的影响,筛选出最佳反应条件。其次分别考察离子液体用量、金属负载量、催化剂用量等因素对催化性能的影响,筛选出最优异的催化剂,并对底物进行拓展,对催化剂的循环使用性能进行了考察。结果表明,3D IL-rGO/Pd催化剂在Suzuki偶联反应中具有很好的催化效果,循环使用10次催化活性不下降。我们依次采用Raman、XRD、TEM、ICP-AES、SEM、FTIR、XPS、BET等手段对合成的催化剂进行了表征。结果表明,氨基离子液体的引入一方面能有效地减少片层间的团聚,增大比表面积,为催化反应提供有效的电子转移路径;另一方面离子液体中带正电荷的咪唑环能吸附带负电荷的金属钯前驱体(PdCl₄^2-)均匀分布在石墨烯片上,原位还原生成粒径较小、分布均匀的钯纳米颗粒,增大了催化剂的活性比表面积,提高了催化活性。2、三维氨基离子液体功能化石墨烯负载Pd-Cu双金属复合气凝胶的制备、表征及其在Suzuki偶联反应中的催化性能研究为了降低贵金属Pd的用量,节约成本,我们引入价格低廉、储量丰富的非贵金属Cu,以氨基离子液体功能化氧化石墨烯为载体,以Na₂PdCl₄和CuCl₂·2H₂O为金属源,制备了一系列含不同Pd-Cu质量比的双金属复合催化剂（3D IL-rGO/Pd_xCu_y）。我们仍以碘苯和苯硼酸的Suzuki偶联反应为模型反应,在确保Pd基催化剂催化活性不下降的条件下,探究Pd-Cu的最佳质量比。研究表明当Pd和Cu的负载量均为2.5 wt%时,能取得和单组分5 wt%Pd相同的催化效果。此外,具有最佳Pd-Cu质量比的双金属催化剂在一系列Suzuki偶联反应中也具有普适性,循环使用10次后活性不下降。我们依次采用XRD、TEM、HRTEM、HAADF-STEM、EDS mapping、ICP-AES、XPS对制备的3D IL-rGO/Pd-Cu双金属催化剂进行了表征。结果说明,活性组分金属Cu的引入能与金属Pd形成合金。双金属间存在相互作用,在反应过程中提高了金属钯的稳定性和催化活性。