水杨醛类希夫碱由于具备–HC=N–结构而形成易于流动的电子桥，把水杨醛引入到带嘧啶环的π共轭体系，形成水杨醛缩嘧啶胺希夫碱。它们具有良好的稳定性，以及较高的熔点，是优良的电子传输材料。但文献对水杨醛缩嘧啶胺希夫碱报道的较少，理论计算对此体系的报道也很少。所以本论文对两种水杨醛缩嘧啶胺希夫碱进行了质子转移的理论研究。本论文主要包括以下四个方面的内容：　　1.利用量子化学的密度泛函理论(Density functional Theory)的B3LYP方法，在6–311+G*基组水平上研究了2–(2–羟基苯亚甲胺基)–4,6–二甲基嘧啶希夫碱的基态质子转移的异构化反应，探讨了异构化反应的机理。研究发现：M1中存在O1–H19N7氢键，键长为0.1751nm，M2中存在N7–H19O15氢键，键长为0.1836nm。M1和M2互变异构的正逆反应活化能分别为9.9 kJ/mol和13.0kJ/mol，如此低的活化能常温下就能发生分子内的质子转移过程，室温下以醇式和酮式构型共存。运用组态相关的CIS方法对已用HF方法优化的2–(2–羟基苯亚甲胺基)–4,6–二甲基嘧啶希夫碱的基态进行激发态质子转移的异构化过程的研究。研究发现：HF方法优化的异构体能量次序是M2’＞M1’，而在激发态时却是MJ2比MJ1稳定，这样M1’、M2、MJ和MJ2一起能够构成了四能级循环过程。　　2.利用量子化学的密度泛函理论(Density functional Theory)的B3LYP方法，在6–311+G*水平上，对2–(2–羟基苯亚甲胺基)–4,6–二羟基嘧啶的单体基态质子转移的异构化过程进行了研究，发现目标化合物至少有8种异构体和10种过渡态，并通过振动分析和内禀反应坐标(IRC)分析对过渡态异构体进行了证实。另外对M1→M6异构化过程又进行了水助催化和同种二聚体双质子转移的研究。计算结果表明：所有的异构体中 M6是最稳定的；另设计 M1→M6的水助催化和同种二聚体双质子转移过程，两种有效的降低了反应活化能，其中同种二聚体质子转移的正逆活化能仅有3.8kJ/mol和39.8kJ/mol，表明氢键起到了重要作用；根据单体和二聚体的总能量求得O–HN和N–HO氢键的键能分别为77.3kJ/mol和81.6kJ/mol，这样就解释了酮式二聚体DM6比醇式的DM1更稳定的原因。　　3.利用组态相关的CIS方法在6–311G*的基组下对2–(2–羟基苯亚甲胺基)–4,6–二羟基嘧啶的激发态质子转移异构化过程进行研究。结果表明：分子在激发态时酮式MJ2最稳定，并且能与M1’,M2’，MJ1形成了一个四能级反应过程，产生四能级反应的原因主要是异构体由基态激发到激发态时发生了结构的驰豫。而 MJ6也可与它的基态的异构化过程形成四能级反应，但是从MJ1→MJ6和M1’→M6’的活化能却很高，分别为201.6kJ/mol和200kJ/mol，这个过程的四能级反应常温下是发生不了的。