【摘 要】
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近些年来,非线性吸收作为一种主要的非线性光限幅机制一直是该领域的主流研究方向。激发态吸收(ESA)与多光子吸收(TPA)是非线性吸收所研究的重要课题。自Z扫描(Z-scan)技术被发明以来,这种技术已经被广泛运用于提取非线性吸收系数或有效非线性吸收系数。我们搭建了一套白光Z-scan系统,然后基于此搭建了光谱分辨Z-scan系统,并根据黑体辐射理论建立了一套连续谱能量标定方法。我们研究了硒化锌的双
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近些年来,非线性吸收作为一种主要的非线性光限幅机制一直是该领域的主流研究方向。激发态吸收(ESA)与多光子吸收(TPA)是非线性吸收所研究的重要课题。自Z扫描(Z-scan)技术被发明以来,这种技术已经被广泛运用于提取非线性吸收系数或有效非线性吸收系数。我们搭建了一套白光Z-scan系统,然后基于此搭建了光谱分辨Z-scan系统,并根据黑体辐射理论建立了一套连续谱能量标定方法。我们研究了硒化锌的双光子吸收系数与白光啁啾之间的关系,同时得到了从550 nm到750 nm的连续光谱范围内的双光子吸收系数的光谱分布。并在额外添加了合适的啁啾之后,得出了与前人结果相近的双光子吸收系数。基于此系统,我们发现非线性吸收系数越高,受到非简并吸收影响越大,因此非线性吸收带宽越宽的材料受到非简并吸收影响越严重。另外,由非线性导致的脉冲展宽使非简并性吸收的贡献增加,而群色散效应导致的脉冲展宽使其减小。为了更深刻地理解Z-scan理论并研究Z-scan技术在ESA和TPA机制限幅材料光限幅参数测量上的应用,我们首先进行了一些理论工作。我们对ESA模型和TPA模型下的衰减方程进行了推导和比较。结果表明,两种机制下的的传播方程的形式一致,但ESA机制的非线性吸收系数与脉宽成正比并随中间态寿命增加而增加。当中间态寿命τi增加到80倍脉宽左右时,其对有效非线性吸收系数的影响趋近于极限。另外,我们在亚皮秒量级下引入含时的传播方程,进行了进一步模拟,比较了飞秒脉冲和皮秒脉冲在样品中的传播情况。对比模拟的结果,我们将短脉冲下的吸收增加归因于瞬态相干效应。这种效应能使脉宽在时间上展宽,同时使脉冲在样品中迅速衰减。因此,在样品较厚或是入射脉冲较强的情况下,短脉冲效应产生的透过率改变应该被纳入考虑中。利用我们搭建的光谱分辨Z-scan系统,我们进一步研究了二硫化碳(CS2)在成丝下的三光子吸收。同时我们还使用成丝摄像观察到了CS2的受激散射与成丝现象。我们发现在800 nm左右的非线性吸收形成的光斑没有被产生的等离子体或成丝影响。这个现象的原因是,多光子吸收过程和等离子体产生是先后发生的,同时CS2激发态分子的重吸收过程能够吸收等离子体产生的在800 nm左右的发射。另外,成丝的长度也会影响Z-scan曲线在z轴上的对称轴位置。为了验证CS2的三光子吸收模型并解释“重吸收”和低能量下的成丝与解离现象,我们开展了对CS2在800 nm泵浦下的超快动力学的时间分辨研究。我们使用了一套切换单,双光子泵浦的泵浦探测系统。除了全局拟合,我们还使用了时频分析和主成分分析(PCA)处理瞬态吸收光谱数据。我们提出了一种动力学模型。低能量下,三重态的解离电离通道被证明在这个过程中扮演了重要的角色。同时,系间蹿越以及准束缚核振动运动是形成“重吸收过程”的主要原因。另外,CS2在800nm的非线性吸收过程被PCA证明是三光子吸收过程。因此在三光子吸收后的整个动力学过程的图景就被勾勒了出来。
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