H₂/CO₂分离是整体煤气化联合循环（IGCC）系统燃烧前CO₂捕集的关键工艺环节。本文旨在针对中温（250-400oC）变压吸附H₂/CO₂分离,研究化学吸附剂活性组分开发、非晶吸附剂粉体成型、中温变压吸附系统反应器模型开发、H₂/CO₂中试系统连续稳定运行等四方面关键问题,以实现低能耗、低成本的H₂与CO₂分离。本文基于镁铝水滑石固体前驱体,通过提升操作温度抑制物理吸附过程,通过表面修饰提高化学吸附剂气体选择性,降低水蒸气竞争吸附影响,开发了钾修饰镁铝水滑石。通过常压、高压下热重分析,傅里叶红外光谱与程序升温脱附表征手段,阐明CO₂在吸附剂表面的化学吸附机理及吸附剂添加钾离子促进CO₂吸附的作用机制,揭示了中温下水滑石吸附剂对CO₂的表面化学吸附具有吸附热低（约2.5-60.4 kJ/mol）、中温下恒温变分压可实现解吸、对CO₂具有选择性、吸附剂比表面积较低等特点,可用于变压吸附。据此通过引入长链阴离子拓宽水滑石层板间距提升吸附剂表面钾离子修饰量,调控碱性位的碱密度,获得钾修饰硬脂酸根柱撑水滑石,实现常压300oC吸附量达到1.93-1.97 mmol/g。为满足固定床及中试系统运行需要,针对水滑石非晶粉体及煅烧失重等成型难点,研究了可溶性电解质盐与胶体的反应规律,开发了利用原位钾离子电解质聚沉铝溶胶同步提升挤出成型吸附剂强度及吸附容量工艺,制备MG63/钾修饰拟薄水铝石复合吸附剂（水滑石基吸附剂）,平均强度超过70 N/颗粒,实现了可工业化使用的水滑石基吸附剂批次化成型工艺。基于单塔固定床与双固定床热态反应器实现水滑石基吸附剂的中温H₂/CO₂分离,并提供了模型设计及放大的验证性数据。建立并验证了非平衡动力学基元反应模型及适用于高压下模拟变压吸附各操作工序的准二维吸附塔模块,组建中温变压吸附系统反应器模型,研究了吸附/解吸参数对H₂回收率及CO₂脱除效率影响规律,完成中试系统变压吸附工艺的放大设计。搭建了中温干法CO₂/H₂分离中试系统,该中试系统变换气处理量4.0-6.6 Nm3/h,吸附温度250-400oC。完成1089 h累计运行及75 h连续运行,连续运行期间CO₂脱除效率大于91.7%,初步验证了中温干法H₂/CO₂分离工艺应用的可行性。