苯甲二氮卓受体高选择性配体的合成、标记及生物活性评价

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huangguohao123
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根据先导化合物中枢苯二氮卓受体BZ<,1>亚型专一性激动剂N,N-二甲基-2-(6-甲基-咪唑并[1,2-a]吡啶)-3-乙酰胺(唑吡坦,Zolpidem)合成中枢苯二氮卓受体BZ<,1>亚型新配体氟代唑吡坦(F-Zolpidem).Ki值为9.83±1 3nmol/L;半数抑制常数IC<,50>值为10.77±2.1nmol/L;Ki<,Bz2>/KiBzl大于31;Ki<,Bz2>/Ki<,PBR>大于482.氟原子引入保持了Zolpidem的生物活性. 以<[18]>F]KF/K<,2.2.2>为氟化试剂,制备了Zolpidem的氟标记物<[18]>F]氟代唑吡坦(<[18]>F]F-Zolpidem).化学纯度和放化纯度均大于98﹪,放化产率为40.8﹪(未经衰减校正),全部合成时间(包括EIPLC分离)约为56分钟,比活度为1200mCi/μmol.标记产物室温稳定,亲脂性,安全性好,毒性小. <[18]>F]-Zolpidem在小鼠体内药代动力学研究表明:<[18]>F]-Zolpidem在体内可能是肝肾的代谢途径,体内没有明显的脱<[18]>F]-氟. <[18]>F]-Zoipidem小鼠脑内组织分布研究结果表明:<[18]>F]-F-Zolpidem在中枢苯二氮卓受体BZ<,1>亚型较高密度的大脑皮质和小脑区域有较高的放射性浓聚.注射<[18]>F]-Zolpidem后45min,从小脑、前额叶皮质、海马和脑于呈区域性分布,其中以小脑的放射性浓聚最高,脑干最低,<[18]>F]-F-Zolpidem在小鼠小脑内的特异摄取[T/BS)-1]值达到3.269,注射中枢苯二氮卓受体BZ<,1>亚型专一性配体Zolpidem阻断后显著降至0.632(下降80.7﹪).放射自显影结果显示45rain小脑部位有明显放射性浓聚,结果提示<[18]>F]-F-Zolpidem是潜在的中枢苯二氮卓受体BZ<,1>亚型选择性、特异性PET示踪剂.根据先导化合物外周苯二氮卓受体高亲和性配体N,N-二乙基-2-(6-氯-咪唑并[1,2-a]吡啶)-3-乙酰胺(CLINDE)合成了外周苯二氮卓受体新配体CLINDE碘代三氟甲基衍生物(ITFZOL).Ki值为0.52±0.01 nmol/L;半数抑制常数IC<,50>值为0.82±0.01nmol/L;Ki<,BZ1>/Kip<,BR>大于980,Ki<,BZ2>/Ki<,PBR>大于1200,三氟甲基的引入提高CLINDE的亲和性和选择性. 制备了用于外周苯二氮卓受体显像的放射性配体[<125/131>I]-ITFZOL.用三丁基锡前体,Na<125>I和双氧水,不仅具有标记率高(80﹪以上)、重复性好及简单快捷等优点,而且标记产物化学纯度和放化纯度大于98﹪,比活度高达76GBq/μmol.标记物的体外稳定性好,安全,低毒. [<125>I]-ITFZOL在正常和荷瘤小鼠体内药代动力学研究表明:[<125>I]-ITFZOL在小鼠体内可能是肝肾的代谢途径.放射性[<125>I]-ITFZOL摄取较高的器官依次为肾上腺、肺、肝、肾和心,其中以肾上腺和肺的摄取最高,这与外周苯二氮卓受体在体内的区域性分布相一致. [<125>I]-ITFZOL小鼠脑内组织分布研究结果表明:[<125>I]-ITFZOL在脑内外周苯二氮卓受体高密度的嗅球和小脑区域有较高的放射性浓聚.注药后30分钟,嗅球的放射性浓聚为0.51﹪ID/g,丘脑最低,嗅球内特异摄取值(T/Th)-1为2.32.用外周苯二氮卓受体特异性配体PK11195阻断后显著降至0.20 (下降61.91﹪).大鼠脑放射自显影30 min时可见嗅球及小脑部位放射性浓聚.结果表明,[<125>I]-ITFZOL是潜在的外周苯二氮卓受体高亲和性、选择性放射性配体. [<131>I]-ITFZOL裸鼠体内组织分布研究结果表明:[<131>I]-ITFZOL在肿瘤区域有一定的放射性浓集,[<131>I]-ITFZOL可能是外周苯二氮卓受体较合适的SPECT显像剂,对肿瘤的诊断有潜在的应用价值.
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