改性Ti/MnO2电极的制备及电催化性能研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hlf00852
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水污染问题成为人们目前亟待解决的问题之一,电化学氧化技术以其环境友好性的特点,特别是可以直接或间接地将难生物降解有机物氧化降解等优点引起了人们的广泛关注。本文分别以热分解及阳极电沉积法制备Ti/MnO2电极并对其进行改性研究。采用了扫描电子显微镜(SEM),能谱(EDS)及X射线衍射(XRD)等表征方法对所制备电极的微观形貌、元素组成及相组成进行了分析,以电极的循环伏安、极化曲线、Tafel曲线及交流阻抗等电化学性能及苯酚降解性能研究为主要指标,对Ti/MnO2电极性能进行研究,确定了电极的制备工艺条件。热分解法制备电极过程中,研究了稀土La的掺杂和锡锑氧化物中间层的引入对电极电催化性能的影响,结果表明:在相同的苯酚降解条件(降解时间1.5h,100mL100mg L-1苯酚),未经过改性研究的Ti/MnO2电极苯酚的去除率是75.42%,含锡锑氧化物中间层的Ti/MnO2电极苯酚的去除率是78.46%、而2%稀土La掺杂的Ti/MnO2电极苯酚的去除率是86.83%,说明经过两种条件改性的Ti/MnO2电极的电催化活性均有所提高,尤其是适量稀土La掺杂能使二氧化锰晶粒得到细化,对苯酚有较好的催化性能。阳极电沉积法制备Ti/MnO2电极过程中,分别在Mn(CH3COO)2·4H2O和MnSO4电解液中,通过采用循环伏安、极化曲线、Tafel曲线及交流阻抗等电化学方法对所制备的Ti/MnO2电极进行测试分析及对苯酚降解性能的研究,优化了电极Mn2+离子浓度、电流密度及电沉积温度,确定了电极的最佳制备工艺参数。通过对两种锰盐电解液中制备的Ti/MnO2电极表面结构与苯酚降解性能之间的关系进行研究,研究中将两种锰盐电解液最佳工艺条件下制备的Ti/MnO2电极相结合,制备了乙酸锰-硫酸锰改性Ti/MnO2电极。并对底表层电沉积时间进行研究,通过电化学手段及苯酚降解性能研究,确定了最优的底表层电沉积时间组合,并将其与两种未改性的Ti/MnO2电极对比研究,经过改性的Ti/MnO2电极较未改性的Ti/MnO2电极,电极结构稳定性增强,电催化活性提高。结果表明:阳极电沉积改性Ti/MnO2电极与两种电解液中未改性的Ti/MnO2电极相比,苯酚氧化峰电流及电极的析氧电位明显提高,进而电极的直接电催化氧化能力及间接电催化氧化能力增强。在相同的苯酚降解条件下,乙酸锰电解液中未改性Ti/MnO2电极苯酚去除率为60.12%,硫酸锰电解液中未改性Ti/MnO2电极苯酚去除率为82.43%,改性Ti/MnO2电极苯酚去除率可达到89.43%,电极的稳定性增强,电催化性能提高。
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