【摘 要】
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本文的研究的是在由H2SO4-丙二酸（MA）-KIO3-[Ni L]（Cl O4）2-H2O2组成的Briggs-Rauscher化学振荡体系中,利用待测物对该振荡体系的扰动不同,实现旋光异构体之间、无机卤素阴离子以及位置同分异构体之间的区分。该区分方法简便、快捷、易操作,并且成本较低,因此具有较好的应用价值和前景。本文的绪论部分介绍的是非线性科学的内容,以及非线性动力学。非线性动力学产生的条件、
【基金项目】
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国家自然科学基金； 安徽省自然科学基金；
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本文的研究的是在由H2SO4-丙二酸（MA）-KIO3-[Ni L]（Cl O4）2-H2O2组成的Briggs-Rauscher化学振荡体系中,利用待测物对该振荡体系的扰动不同,实现旋光异构体之间、无机卤素阴离子以及位置同分异构体之间的区分。该区分方法简便、快捷、易操作,并且成本较低,因此具有较好的应用价值和前景。本文的绪论部分介绍的是非线性科学的内容,以及非线性动力学。非线性动力学产生的条件、发展史以及非线性化学动力学的研究课题。非线性化学动力学介绍了化学振荡、化学波、化学混沌、图灵和斑图等,重点介绍了化学振荡。同时,对化学振荡中的BR振荡体系的反应机理、发展背景、远景进行了详细的阐述。第二章,以一种新型的大环镍配合物[Ni L]（Cl O4）2（其中L为5,7,7,12,14,14-六甲基-1,4,8,11-四氮杂环-4,11-二烯）为催化剂构建的Briggs-Rauscher非线性化学振荡体系,来定量的区分旋光异构体（R-联萘酚、S-联萘酚）。这里用到的催化剂[Ni L]（Cl O4）2是在实验室中合成的并经过红外测定和元素分析方法对其结构进行了表征。首先向已构建的Briggs-Rauscher振荡体系中分别加入等浓度的两种旋光异构体（R-联萘酚、S-联萘酚）的溶液后,体系出现不同振荡响应,根据R-联萘酚、S-联萘酚对振荡图谱的影响不同实现两者的区分,并且在6.25×10-6mol/L-1.25×10-6mol/L的浓度范围内,待测物对体系的扰动（即抑制时间）与待测组分的浓度之间具有良好的线性关系。对于R-联萘酚及其旋光异构体S-联萘酚在体系中可能的氧化产物,通过循环伏安实验（CV）、红外光谱（IR）等表征技术对可能的扰动产物进行表征,并并基于FCA、NF模型对扰动行为给出了合理解释。第三章,利用上述已构建好的Briggs-Rauscher化学振荡器实现对卤素阴离子区分。首次实现了使用电化学的方法对四种卤素阴离子的定量的分析和定性的检测。同时,在5.0×10-5mol/L-2.375×10-4mol/L的浓度范围内,将含有等量的卤素阴离子F-、Cl-、Br-、I-的待测物溶液分别在振荡的同一个最低点处同时分别加入到四组体系中,可观察到对体系的影响各不相同,据此可实现四种卤离子的区分,同时,抑制时间(tin)与待测离子的浓度呈一次线性关系。最后,根据循环伏安实验、质谱分析等测试手段根据对四种卤素阴离子F-、Cl-、Br-、I-的不同扰动现象以及可能的氧化产物均给出了合理解释。第四章,基于大环配合物[Ni L]（Cl O4）2做为催化剂,利用B-R化学振荡体系（MA-H2SO4-H2O2-KIO3-[Ni L]（Cl O4）2）对高良姜素及其位置同分异构体黄芩素的区分。具体地说,是将配制好的并且体积和浓度均一致的待区分溶液（高良姜素与黄芩素的溶液）分别加入到B-R振荡体系中,会对振荡体系产生干扰,根据振荡体系的振荡图谱的峰形不同来区分待测物。通过循环伏安实验等测试手段并基于FCA、NF模型对扰动行为给出了合理解释,并推测待测物（高良姜素、黄芩素）可能是与化学反应的中间产物HOO·反应。
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