石墨烯是一种由碳原子以sp2杂化形成的六角蜂窝状排列的、具有原子层厚度的二维晶体。自2004年发现以来,石墨烯因其独特的性能而受到了越来越多的关注。化学气相沉积(CVD)法因其能够大规模生产高质量的石墨烯而成为时下最主流的制备方法。目前,人们已经探索出了许多制备高质量石墨烯纳米结构的策略,并取得了一系列的成果。但是,化学气相沉积法生长过程中条件多、影响因素复杂,如何实现高质量石墨烯纳米结构的可控生长依然是一个具有重要挑战的问题。化学气相沉积法生长过程不仅依赖于对生长条件的精确调控,而且还依赖于对石墨烯生长机制的深入理解。解决这个问题不但对科学研究十分重要,而且对石墨烯的应用也具有重要的意义。本文采用化学气相沉积法,应用两步生长技术,即成核过程和生长过程分别进行,研究了氢气浓度对石墨烯生长的影响;在此基础上,发展了“生长-刻蚀”技术,第一次成功制备出了双六边形石墨烯环;此外,我们进一步研究了石墨烯晶界的形成规律,为发展制备高质量石墨烯纳米结构的方法提供了参考。主要研究内容如下:(1)发展了能够区分成核过程和生长过程的两步生长法,系统研究了氢气对生长石墨烯纳米结构的作用。首先,运用化学气相沉积法在相同的条件生长石墨烯,消除成核的影响;然后,以第一步生长的石墨烯作为前驱体,通过调控氢气浓度,仔细地研究氢气对生长石墨烯纳米结构的影响。我们系统研究了石墨烯纳米结构随氢气浓度改变的演化行为,清晰地揭示了氢气的两种作用,即生长模式和刻蚀模式,并且提出了一种可能的作用机制。(2)以氧化铜纳米微粒为成核点和刻蚀点,发展了“生长-刻蚀”法,第一次在Cu箔上成功制备出了双六边形石墨烯环。首先,以氧化铜纳米微粒为成核点和刻蚀点,研究了刻蚀时间对生长六边形石墨烯环的影响,初步验证了“生长-刻蚀”法的可行性;选取合适尺寸的石墨烯环作为前驱体,通过重复“生长-刻蚀”技术,完美地制备了双六边形石墨烯环,充分验证了“生长-刻蚀”法的正确性和可控性。此外,进一步的测试、分析表明双六边形石墨烯环不仅具有高质量的单晶单层结构,而且还表现出了良好的电学性能。(3)通过异核生长法和同核生长法初步研究了石墨烯晶界的形成规律。通常,石墨烯的晶界都是由异核生长形成,其晶界形成存在不确定性,难以控制;而同核生长法能够很好地观察石墨烯晶界的演化过程和形成规律,这为研究石墨烯晶界的动力学过程提供了有价值的思路,也为发展制备高质量石墨烯纳米结构的方法提供了有意义的指导。