N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺和血红素双功能化石墨烯材料的合成及化学发光的研究

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论文首先综述了化学发光、石墨烯复合纳米材料的表面功能化、化学发光功能化纳米材料的合成及其在生物分析中的应用。近年来,基于纳米材料优越的化学反应活性、催化性能、生物相容性及易自组装的性质,许多纳米材料如金属纳米粒子、SiO2纳米粒子、碳纳米管、石墨烯等已被用于合成发光功能化纳米材料,并被成功用于生物分析中,在改进分析方法灵敏度、分析时间等方面取得了重要进展。然而,为了进一步提高化学发光生物分析的灵敏度,获得更宽的线性范围,对发光功能化纳米材料的化学发光性能、材料稳定性及水溶性提出了更高的要求。基于此,本论文探索了N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺(ABEI)与血红素(hemin)双功能化纳米材料的合成方法,制备了新型的发光双功能化石墨烯复合纳米材料,并研究了其发光特性。主要研究内容如下:首次报道了一种化学发光试剂和其化学发光反应的催化剂双功能化的石墨烯复合材料的合成方法,利用石墨烯、ABEI、血红素之间的非共价键作用,成功制备了ABEI和血红素双功能化的石墨烯复合材料。借助紫外-可见吸收光谱、X射线光电子能谱、红外光谱、拉曼光谱和电感耦合等离子体原子发射光谱等仪器分析手段,研究了此材料的表面化学组成,结果表明,ABEI与血红素分子共同存在于石墨烯材料的表面。利用原子力显微镜,荧光光谱等分析手段探讨了ABEI和血红素双功能化的石墨烯复合材料的组装机理,发现其具有多层ABEI/hemin/ABEI..分子结构。我们还进一步利用静态注射研究了此复合石墨烯材料的化学发光性质,利用循环伏安和脉冲电信号研究了该材料的电致化学发光性质,发现其具有优良的化学发光和电致化学发光特性,且该材料具有良好的稳定性及水溶性。该工作开创了一种新型制备化学发光试剂和催化剂双功能化石墨烯复合材料的简单合成方法。此外,基于该新型双功能化石墨烯材料优良的化学发光性质、稳定性及水溶性,使其在化学发光生物分析方面具有广阔的应用前景。
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