金属纳米粒子光学性质的研究:粒子间的耦合

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金属纳米粒子及其阵列的光学性质很早就得到了广泛的应用,也引起了人们的极大兴趣。光学吸收是金属纳米粒子呈现不同颜色的原因,而光学吸收本质上是金属内部自由电子的集体振荡,金属纳米粒子(特别是金或银)在入射光激发下呈现出局域表面等离子共振性质,粒子的吸收谱或消光谱中出现共振峰,同时粒子表面附近的电场得到极大增强。因此金属纳米粒子被广泛地应用于生物或化学传感器,纳米器件光波导和表面增强拉曼光谱等许多方面。金和银纳米粒子及其周期阵列是实验和应用研究中常用的增强基底,研究这些基底的光学性质对于其性能改进和在实际中的广泛应用具有重要的指导意义。   本论文利用离散点偶极子近似(DDA)方法,首先计算了银纳米三棱柱的消光谱,分别考察了固定边长和长高比两种情形下消光谱的变化,获得了与文献报道中理论模拟一致的结果。其次,研究了金和银两种不同金属的纳米三棱柱二聚体的光学性质,二聚体可有两种不同的排列方式,分别为TTT结构和TTS结构。研究发现,对于单体银纳米三棱柱来说,不同的偏振方向对消光谱的影响很大。当银纳米三棱柱粒子的底边边长固定,偏振方向沿Y和z方向时,随着长高比的增大,共振峰先是红移然后蓝移;固定银纳米三棱柱粒子的长高比,当纳米粒子较小时,消光谱的共振峰与入射光的方向基本无关,只受偏振方向的影响;当粒子的尺寸增加时,入射光的方向也会对消光谱有影响,不同方向入射,同一方向偏振的消光谱出现差异,不再完全重合。随着纳米粒子边长的增加,消光谱的共振峰红移(X方向较明显),并且会出现多极共振峰。   对于纳米三棱柱二聚体,对应于相同结构和偏振的金、银两种不同金属的光学性质不太相同。TTT结构的金和银纳米三棱柱二聚体的电场分布受入射光偏振的影响很大,对于同一方向的偏振,两种金属的最大电场出现的位置均相同,但平均电场值不同,平均电场中的最大值所对应的二聚体间的间隔也不同,而且Z方向偏振的平均电场值要远大于Y方向偏振(不包括金属金的间隔d=0的情况)。   类似地,入射光偏振方向对TTS结构金和银纳米三棱柱二聚体的电场分布的影响同样很大。Y方向偏振时,金和银纳米粒子出现最大场强的位置相同,但银纳米粒子的平均电场的最大值略大于金纳米粒子;Z方向偏振时,金和银纳米粒子出现最大场强的位置不同,但是对应的粒子间隔均为d=0.4。就表面平均电场而论,对于同一偏振,银纳米粒子的TTS结构的最大值要大于TTT结构,但是TTT结构的金纳米粒子的最大值要大于TTS结构。即金属材料不同,出现平均电场最大值的结构也是不同的。
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