C2S作为钢渣和低钙水泥的主要矿物成分,水化活性较低,碳酸化技术可以快速提高富含C2S胶凝材料的早期强度增长,同时将CO2稳固封存为碳酸盐矿物。目前对于C2S的碳酸化研究侧重于单矿物相成分（β-C2S/γ-C2S）的碳酸化行为。而对于抗压强度和碳酸化率,β-C2S和γ-C2S各自表现出不同的性能。利用β-C2S碳酸化抗压强度更高和γ-C2S碳酸化固碳率更高的特点,通过调整胶凝材料中β-C2S和γ-C2S的比例改善富含C2S成分的胶凝材料的碳酸化性能是值得探索的问题。围绕此问题,本文进行了以下几方面的研究:（1）为了调节β型和γ型C2S在碳酸化反应中的比例,通过固相烧结法分别合成β-C2S和γ-C2S,对β-C2S和γ-C2S按照等比例复配得到含有不同β晶型和γ晶型C2S含量比例的不同组C2S样品。结果表明,由β-C2S和γ-C2S等比例复配得到的C2S样品碳酸化抗压强度随着β-C2S含量的增多而增加,固碳率随着γ-C2S含量的增多而提高。综合抗压强度和固碳率结果,选取Y4复配组（由60wt.%β型和40wt.%γ型合成的C2S）样品进行后续碳酸化性能研究。对粉末状β-C2S、γ-C2S和Y4复配组样品分别进行持续时间不同的碳酸化实验发现,与β-C2S、γ-C2S类似,由β-C2S和γ-C2S复配成的Y4组C2S样品的碳酸化反应动力学符合基于缩核反应的动力学方程,碳酸化速率受Ca2+溶出速率控制,且γ-C2S含量越高,Ca2+溶出速率越快,生成的方解石晶体尺寸越小、含量越高,且生成的结晶较差的Ca CO3含量越多。碳酸化-长期水化联合养护的Y4组样品在后续水化过程中由于Ca CO3晶体发生溶解-沉淀,导致方解石含量降低,晶型较差的Ca CO3含量增多。由于碳酸化产物的包裹,阻碍了β-C2S后续水化,但结晶较差的Ca CO3填充在基体孔隙之中有助于增加体系致密性,提高抗压强度。（2）通过固相烧结法合成了含不同β-C2S和γ-C2S含量比例的C2S。结果表明,利用固相烧结法合成的由不同比例β型和γ型组成的C2S经过2h碳酸化反应,最终产物组成包括不同晶型的碳酸钙、无定形成分、未反应的γ-C2S和β-C2S。无定形相由结晶较差的碳酸钙、C-S-H和Si-gel组成。β型和γ型比例不同,碳酸化产物方解石的微观形貌和晶粒尺寸有所差异,其中β-C2S含量最高（92.1wt.%）的C2S样品碳酸化反应后生成的方解石表面最为光滑且晶粒尺寸最大,达到了140nm。通过固相烧结法合成的各组C2S样品中,由57.8wt.%的β-C2S和42.2wt.%的γ-C2S组成的C2S样品经过2h碳酸化反应,抗压强度最高,为46.3MPa,同时对CO2吸收量达到了164.7g/kg。（3）以γ-C2S作为钢渣掺合料,对提高富含β-C2S活性成分钢渣的碳酸化强度和碳酸化率进行了研究。随着γ-C2S掺量的增加,钢渣碳酸化率越高,生成的Ca CO3含量越高、无定形/结晶差的Ca CO3含量越高。掺加γ-C2S的钢渣比未掺加γ-C2S的钢渣孔隙率更低、生成的方解石晶粒尺寸更大、热稳定性更好,抗压强度和固碳率更高。向钢渣中掺加20wt.%γ-C2S得到的立方体试块碳酸化养护后抗压强度最强,与纯钢渣样品相比,抗压强度增长了近50%,碳酸化率提高了27%。