【摘 要】
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近些年,柔性超级电容器因其高效的充放电效率,大的功率密度,优异的循环稳定性以及高于普通电容器的能量密度得到大力的发展,可作为下一代可穿戴式储能电子产品。柔性电极作为柔性超级电容器的关键器件,主要由提供柔性机械性能的基材和提供电性能的储能材料组成,因此高性能的电极需要引入储能效率高的活性材料和机械性能优异的柔性支架作为基础。多壁碳纳米管（MWCNT）作为一种纳米级导电材料,具有良好的导电性能、高的比
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近些年,柔性超级电容器因其高效的充放电效率,大的功率密度,优异的循环稳定性以及高于普通电容器的能量密度得到大力的发展,可作为下一代可穿戴式储能电子产品。柔性电极作为柔性超级电容器的关键器件,主要由提供柔性机械性能的基材和提供电性能的储能材料组成,因此高性能的电极需要引入储能效率高的活性材料和机械性能优异的柔性支架作为基础。多壁碳纳米管（MWCNT）作为一种纳米级导电材料,具有良好的导电性能、高的比表面积和价格低廉等优点,使其成为超级电容器、电池等领域的理想储能材料。聚吡咯（PPy）作为一种导电聚合物储能材料,具有高度可逆且稳定的电化学氧化还原性能,是超级电容器中理想的电化学储能材料。此外,超级电容器在大功率充放电过程中电极极易产生大量热量,引发电极燃烧等安全事故,如何协同保持电容器高储能和高安全性仍是一个挑战。聚苯硫醚（PPS）作为一种特种工程塑料,具有优良的热稳定性,机械结构稳定性,耐酸碱腐蚀性以及阻燃性能。通过熔喷法制备的PPS超细纤维具有较大的比表面积和高的孔隙率,可以为超级电容器电极提供一种柔性且耐高温,耐电化学腐蚀和阻燃的三维网络支架结构。芳纶短切纤维（ACFs）,具有超高的力学强度,耐高温,耐电化学腐蚀等性能。将PPS超细纤维作为粘结剂与ACFs复合制备一种柔性超级电容器电极的复合支架,其复合支架具有良好的力学性,耐腐蚀性,阻燃性以及高的比表面积。本文将PPS与ACFs纤维作为结构支架,MWCNT与PPy作为储能材料,采用湿法造纸工艺与原位聚合法制备PPS/MWCNT/PPy与ACFs/PPS/MWCNT-PPy超级电容器柔性电极材料。具体研究内容如下:（1）PPS/MWCNT/PPy柔性电极的制备及其性能:使用湿法造纸技术制备了聚苯硫醚超细纤维和多壁碳纳米管的三维网络支架结构,然后再进行原位聚合聚吡咯的沉积。这种具有多孔和高比表面积特性的电极具有较高的容量,在电流密度为1 m A cm-2时表现出高达1650 m F cm-2的面积比电容,并且在电流密度为20m A cm-2的条件下经过5000次充电-放电循环后电容保持率超过93%。值得注意的是,PPS/MWCNT/PPy电极具有优异的阻燃性,在明火中不会产生浓烟。此外,在200°C下退火0.5小时后,电极的面积电容仍然超过50%。这项基于PPS支架的超级电容器柔性电极为实现恶劣环境下的高储能和高安全性提供了指导思路。（2）ACFs/PPS/MWCNT-PPy柔性电极的制备及其性能:由于PPS/MWCNT支架对电活性物质MWCNT负载量达到了极限,为了进一步提升复合纤维支对电活性物质的负载量,增加电极容量,同时加强纤维支架的机械性能,能适应更加严格的力学条件。本文设计并制备了含有聚苯硫醚和芳纶短纤维复合纸的柔性电极。通过简单的造纸技术,实现了纤维基材的柔性、MWCNT的导电性和PPy的高的赝电容之间的高度协同效应。ACFs/PPS/MWCNT-PPy柔性电极,在5 m A cm-2的电流密度下,该柔性电极的面积电容高达3205 m F cm-2。经过5000次充放电循环,在电流密度为20 m A cm-2的条件下电容保持率为93%。此外,在300°C下,ACFs/PPS/MWCNT-PPy柔性电极显示出较高的面积电容和优异的尺寸结构稳定性。同时,它还具有最高的V-0阻燃性能。所有这些结果表明,ACFs/PPS/MWCNT-PPy复合材料是一种有潜力的柔性超级电容器电极,可用于开发具有高储能能力的高安全性柔性电极材料。
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