如今CO2过量排放造成的一系列环境问题日益凸显,开展大规模的CO2捕集是减少碳排放的主要途径。大规模CO2捕集领域的研究迟迟未能快速突破,其中高捕集成本是目前碳减排大规模实施的主要障碍。无论是变压物理吸附或变温化学吸附,材料成本以及工作能耗依然高居不下,核心问题是材料的吸/脱附性能、力学强度、抗水性、循环稳定性等不能满足实际需求。在目前众多关于CO2捕集材料研究方向中,固体胺吸附材料所具有的低能耗、高选择性、低成本、吸/脱附速率快等优点成为研究热门之一。针对CO2捕集的核心问题,本文抓住固体胺吸附材料的特点,开发出吸/脱附性能良好、力学强度高、抗水性好、循环稳定性高、材料成本低的固体胺吸附材料。主要研究内容如下:(1)制备了以聚丙烯酰胺(PAM)为骨架,聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)为骨架附着层的有机复合球形多孔材料。材料通过乳液双相都加入聚合单体并在反相悬浮聚合中同时引发聚合反应制备而成。探索了制备过程中乳液稳定性、材料宏观外貌,材料微观孔结构的影响因素及材料的物化性质。测试表明,制备出的球形材料粒径为0.5-0.9 mm、孔径为0.7-2.2 μm、堆积密度为0.21-0.25 g/cm3、比表面积为213 m2/g、单粒压碎强度为40-50 MPa、表面与水静态接触角为116.1°,并且在180℃以下能够维持结构稳定。(2)制备了以PAM-PGMA为载体的胺基功能化的固体胺吸附材料。为延长材料的循环稳定性,采用化学接枝的方式实现胺基功能化。实验研究了胺基功能化过程中的温度、浓度等影响因素,并对材料的CO2吸附性能进行了表征。测试表明,负载50 wt.%PEI的PAM-PGMA材料环氧消耗率35%,85℃吸附量为2.32 mmol/g,13 min达到最高吸附量的90%,12 min内完成脱附。在纯CO2吸/脱附条件下,10次循环后吸附量趋于平稳,与第一次循环吸附量相比,吸附容量损失5.76%。(3)以物理浸渍的方式,将金属有机骨架材料(ZIF-8)与PAM复合,制备了新型PAM-ZIF有机无机复合材料。由于ZIF-8的引入,复合材料的比表面积增加,如负载率为30%的PAM-ZIF材料比表面积则增加至540 cm2/g。另外,适量的ZIF-8浸渍到多孔的PAM孔道内,增加了ZIF-8与气体的接触面积,提高了 ZIF-8的吸附效率。例如,被负载到PAM-ZIF中的质量分数为30%的ZIF-8,其吸附效率可达到纯ZIF-8粉末的2.6倍。