【摘 要】
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利用光伏电池将太阳能转换为电能是一种可再生、清洁的能源生产方式,可以有效应对全球能源短缺和环境问题。然而,根据肖克利-奎伊瑟极限理论（Shockley-Queisser limit,S-Q）,单节太阳能电池的效率极限仅为31%,极大的限制了太阳能电池的应用前景。单线态裂变（Singlet fission）是一个自旋允许的过程,可以将一个单重态激子转化为两个三重态激子。在传统太阳能电池中引入单线态裂
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利用光伏电池将太阳能转换为电能是一种可再生、清洁的能源生产方式,可以有效应对全球能源短缺和环境问题。然而,根据肖克利-奎伊瑟极限理论（Shockley-Queisser limit,S-Q）,单节太阳能电池的效率极限仅为31%,极大的限制了太阳能电池的应用前景。单线态裂变（Singlet fission）是一个自旋允许的过程,可以将一个单重态激子转化为两个三重态激子。在传统太阳能电池中引入单线态裂变可以极大的提高电池的光电转换效率,有望突破太阳能电池的S-Q极限。本论文利用时间相关单光子计数技术（Time-correlated single photon counting）、荧光上转换技术（Fluorescence up-conversion）、飞秒泵浦-探测技术（Femtosecond pump-probe technique）和纳秒闪光光解（Nanosecond flash photolysis）等超快时间分辨光谱测试方法,研究了2,5,8,11-四叔丁基苝薄膜体系、并五苯@ZIF-8和并五苯@γ-环糊精主客体体系中的单线态裂变过程。该课题的探究为进一步开发具有高效单线态裂变苝衍生物提供了明确的指导方针。同时,主客体分子可以进一步开拓经典单线态裂变分子的使用方向。主要研究结论如下:（1）通过制备苝衍生物2,5,8,11-四叔丁基苝薄膜,研究了四个叔丁基对薄膜中分子堆积和单线态裂变效率的影响。在2,5,8,11-四叔丁基苝薄膜中,激基缔合物的形成被完全抑制。此外,单线态裂变从第一单重激发态的高阶振动能级发生,三重态量子产率高达185%。通过DFT量子化学计算表明,苝聚合体空间构型的改变对激基缔合物的生成和单线态裂变之间的比例调节起关键作用。由于四个叔丁基的空间位阻效应导致2,5,8,11-四叔丁基苝薄膜的分子之间形成滑移堆积空间排列,它抑制了2,5,8,11-四叔丁基苝薄膜中激基缔合物的生成,增强了单线态裂变过程。（2）将经典单线态裂变分子（并五苯,Pentacene）分别插入金属有机框架（ZIF-8）和g-环糊精（g-cyclodextrin）的笼中,形成主客体超分子系统。通过超快时间分辨光谱技术探究其中激发态弛豫过程。经实验证明在该系统中的Pentacene分子弛豫动力学过程与Pentacene薄膜相似,可以有效的发生单线态裂变过程。本论文针对Pentacene为客体分子的超分子体系进行的探索为其应用开辟了新的方向。
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