【摘 要】
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随着人口的增加和经济的快速发展,人们对化石能源的需求量不断增加。而化石能源的燃烧会带来一系列生态环境问题,其中煤炭和石油燃烧产生的二氧化碳会造成冰川融化、气候变暖等温室效应。甲烷是天燃气和页岩气的主要成分,它的温室效应是二氧化碳的25-30倍。为了改善生态环境问题,采用甲烷干气重整反应（DRM）资源化利用甲烷和二氧化碳,可以同时将甲烷和二氧化碳有效的转化成一氧化碳和清洁能源氢气。该技术的核心问题是
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随着人口的增加和经济的快速发展,人们对化石能源的需求量不断增加。而化石能源的燃烧会带来一系列生态环境问题,其中煤炭和石油燃烧产生的二氧化碳会造成冰川融化、气候变暖等温室效应。甲烷是天燃气和页岩气的主要成分,它的温室效应是二氧化碳的25-30倍。为了改善生态环境问题,采用甲烷干气重整反应（DRM）资源化利用甲烷和二氧化碳,可以同时将甲烷和二氧化碳有效的转化成一氧化碳和清洁能源氢气。该技术的核心问题是催化剂的选择,催化剂一般分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂。DRM一般采用镍基催化剂,这是由于它本身的高初始活性、价格低廉和资源丰富等优点。但由于DRM是一个强吸热反应,反应条件一般在800-1000℃,会导致催化剂的烧结和聚集,另外低温DRM存在因甲烷的裂解和二氧化碳活化失衡造成大量的炭沉积从而导致催化剂的失活。因此制备高稳定性和高抗积炭性能的催化剂是该领域的关键科学问题。对此制备了一批碱性金属氧化物改性镍基催化剂和超细纳米粒子镍基催化剂,将其应用于DRM,探究催化剂分别在低温和高温下甲烷干气重整的催化性能。本文第一部分采用浸渍法制备碱性金属氧化物MgO和La2O3改性的镍基催化剂应用于低温DRM。为改善低温过程中的甲烷裂解和二氧化碳活化失衡这一问题,通过增加催化剂的碱性位点促进二氧化碳的吸附和活化,抑制炭的沉积,提高催化剂的抗积炭性能。实验结果表明相对于Ni@DMS催化剂,Ni-MgO@DMS催化剂在550℃反应8 h后积炭量更少,Ni-La2O3@DMS催化剂在550℃反应8 h后没有检测到积炭的生成,再次将Ni-La2O3@DMS催化剂在550℃反应50 h后,只有少量的积炭产生。通过原位红外和CO2-TPD等表征进行探究,证实加入碱性金属氧化物可以有效提高二氧化碳的吸附和活化。本文第二部分制备原子级分散的镍基催化剂应用于DRM。Ni0.5@DMS催化剂在800℃下反应50 h具有优异的稳定性,并且表现出优异的抗积炭性能。将未还原的Ni0.5@DMS催化剂应用于DRM,发现未还原催化剂与还原态催化剂表现相似的催化活性,将两种催化剂进行球差电镜测试,发现还原态的催化剂中活性中心是以单原子和原子簇的形式存在,而未还原催化剂是以原子簇形式存在。实验结果表明活性中心以原子簇形式存在的催化剂有利于反应的进行,活性中心以单原子和原子簇形式存在的催化剂可以提高催化剂的稳定性和抗积炭性能。
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